تجميع واجهة بولي دوبامين لبناء نواة-قشرة كربونية مسامية محدودة لذرات الكوبالت المفردة لاختزال الأكسجين الفعال

Zhen-zhen Zhu ,  

Jiao-jiao Wu ,  

Yan-qun Shi ,  

Yu Xia ,  

Ran Jin ,  

Ming-jie Wu ,  

Xun Cui ,  

Ying-kui Yang ,  

摘要

تفاعل اختزال الأكسجين (ORR) هو العملية الكهروكيميائية الرئيسية في أجهزة تحويل الطاقة المستدامة الجديدة مثل خلايا الوقود وبطاريات المعادن-الهواء، لكن الحركية البطيئة فيه تقيد بشدة أداء الجهاز. تقترح هذه الدراسة استراتيجية تجميع واجهة بولي دوبامين (PDA) بمساعدة جزيئات: من خلال التجميع التآزري لكل من Pluronic F127 (F127) ودوپامين حمض الهيدروكلوريك (DA) تحت تنظيم جزيء 1,3,5-تري ميثيل بنزين (TMB) لتشكيل طبقة تغطية PDA على سطح أنابيب الكربون النانوية (CNT@PDA)، وبعد التحلل الحراري يتم الحصول على طبقة قشرة كربونية مسامية متدرجة (CNT@HPC). علاوة على ذلك، باستخدام الليجاند ثنائي الأسنان 2،2'-بيبريدين (bipy) لتثبيت مقدمة الكوبالت، يتم ترسيخ ذرات الكوبالت المفردة بشكل مستقر في الهيكل الكربوني بعد التحلل الحراري الثاني، لنحصل على محفز أحادي الذرة للنحاس في بنية النواة-القشرة متعددة المسام (CNT@HPC-Co). تُظهر الدراسة أن الهيكل الإلكتروني الفريد لمواقع ذرات الكوبالت أحادية الذرة يعزز بشكل كبير حركية ORR، في حين أن القناة المتدرجة المكونة من نواة CNT والقشرة الكربونية المسامية تعزز بفعالية معدل نقل الإلكترونات ونقل وسيط الأكسجين. أظهرت الاختبارات الكهروكيميائية بأن نصف جهد الخلية عند 0.1 مول/لتر KOH يصل إلى 0.88 فولت (مقابل قطب هيدروجين قابل للعكس RHE) ويتفوق بذلك على Pt/C التجاري والمحولات غير النبيلة المماثلة المبلغة عنها. بالإضافة إلى ذلك، عرض المحفز كثافة طاقة عالية وثبات دوران ممتاز في بطاريات الزنك-الهواء المائية وشبه الصلبة المرنة. توفر هذه الدراسة استراتيجية جديدة لبناء محولات ORR منخفضة التكلفة وعالية النشاط من خلال التصميم التعاوني للتجميع السطحي وكيمياء التنسيق الذري أحادي الذرة.

关键词

بولي دوبامين;تجميع الواجهة;هيكل النواة-القشرة;محفز أحادي الذرة;اختزال الأكسجين

阅读全文