Stimulus-reaktive Polymere haben aufgrund ihrer Fähigkeit, auf Veränderungen in der externen Umgebung (wie Temperatur, Lösungsmittelzusammensetzung usw.) reversibel zu reagieren, ein breites Anwendungspotenzial. Diese Reaktion kann sich in Form von Veränderungen in der Kettenkonformation, der Löslichkeit usw. des Polymers äußern. Polymere zeigen in mischbaren Lösungsmitteln häufig komplexe Kettenkonformationen und Aggregationsverhalten, wobei ein berühmtes Beispiel das Phänomen der Co-Nonsolvabilität ist, bei dem die Löslichkeit des Polymers in einer Lösung, die aus einer Mischung von zwei guten Lösungsmitteln besteht, reduziert wird. Es besteht jedoch immer noch große Kontroverse über den physikalischen Mechanismus des Phänomens der Co-Nonsolvabilität. In dieser Studie wurde mittels grobkörniger Molekulardynamik-Simulation das Kettenverhalten und das Aggregationsverhalten von homopolymeren Einzelketten und Mehrketten in einem Mischlösungsmittel untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass in Mischlösungsmitteln das Kettenverhalten von Polymeren in Mehrketten-Systemen deutlich von dem der entsprechenden Einzelketten-Systeme abweicht. Mit zunehmendem Anteil an Cosolventen zeigt die Kette den Übergang von Dispersion über Aggregation bis hin zur erneuten Dispersion, was darauf hindeutet, dass der Effekt der Co-Nonsolvabilität auftritt. Gleichzeitig kommt es zu einer Flüssig-Flüssig-Phasentrennung der Cosolvente, wobei hohe Polymer- und Cosolventkonzentrationen gemeinsam Aggregate bilden und die dichte Phase des Cosolvents bilden; und die Gesamtpartikeldichte innerhalb der Aggregate ist größer als die durchschnittliche Partikeldichte des Systems. Darüber hinaus hat die Stärke der Wechselwirkung zwischen Polymer und Cosolvent einen signifikanten Einfluss auf die radiale Dichteverteilung des Polymers; mit zunehmender Stärke dieser Wechselwirkung nimmt die Gesamtpartikeldichte innerhalb der Aggregate allmählich zu. Diese Studie offenbart den Mechanismus der strukturellen Veränderung von Polymeren in Mischlösungsmitteln und liefert theoretische Grundlagen für das Verständnis des Verhaltens von Polymeren in Mischlösungsmitteln und die Steuerung der makroskopischen Eigenschaften von Polymerlösungen.

Molekulardynamik-Simulation; Mischlösungsmittel; Co-Nonsolvabilität; Kettenkonformation; Aggregationsverhalten