Verbesserung der solarthermischen Spaltung von Wasser und Sauerstoffspaltung durch die koordinierte Doppel-Spender-Strategie von D-π-D-A für konjugierte Polymere
Lineare konjugierte Polymere (LCPs) wurden in den letzten Jahren im Bereich der solarthermischen Spaltung von Wasser (HER) weit verbreitet eingesetzt, jedoch aufgrund von Merkmalen wie verzögerter Oxidationsreaktionskinetik (OER) und unzureichender thermodynamischer Antriebskraft, ihre Anwendung in der OER steht immer noch vor erheblichen Herausforderungen. Inspiriert durch das Design von Molekültechnik, um die Leistung der solarthermischen Spaltung von Wasser von ternären konjugierten Polymeren zu verbessern, schlägt diese Studie eine Strategie zur konjugierten Doppel-Spender-Technik vor, indem eine π-Brücke zur Konstruktion eines D-π-D-A-Typs von ternären LCP eingeführt wird, um die koordinierte Regulation der Bandstruktur und des Redoxpotentials zu erreichen, die so zu einer Förderung der Lochakkumulation und zu einer effektiven Verbesserung der Trennungseffizienz von Elektron-Loch-Paaren (e^--h⁺) führt. Durch die Verwendung der C-H-Direktarylierungspolymerisation wurden zwei Arten von linearen ternären konjugierten Polymeren CP-1 und CP-2 synthetisiert, die mit einer starken Spender-Einheit (Dithiophen oder Thienothiophen), einer π-Brücke (1, 4-Dibrom-2, 5-Difluorbenzol) und einem hydrophilen Empfänger (3,7-Dibenzothiophen-5,5-dioxid) gekoppelt waren. Die Studie zeigte, dass CP-1 und CP-2 eine duale Leistung bei der solarthermischen Spaltung von Wasser zur Wasserstoffbildung und Sauerstoffsplittung zeigten, wobei CP-2 mit der Dreifach-Spender-Einheit eine höhere Aktivität bei der OER aufwies mit einer Sauerstoffspaltungsrate von 4,7 mmol·g^-1·h^-1 im Vergleich zu CP-1, das eine um 2,9-fache erhöhte Sauerstoffspaltungsrate aufwies. Es ist erwähnenswert, dass CP-2 neben der Erzielung hoher Aktivität bei der OER immer noch eine hohe Leistung bei der solarthermischen Spaltung von Wasser zeigte, wobei die Wasserstoffbildungsrate unter Bedingungen ohne Platin-Kokatalysator 25,1 mmol·g^-1·h^-1 betrug. Diese Studie erreichte die duale Spaltung von Spendermolekülen durch die koordinierte Strategie von D-π-D-A für die Polymer-Solarthermische Spaltung von Wasser und Sauerstoff und bot eine neue Designstrategie für hochwirksame duale Funktion LCP-Katalysatoren.
关键词
Solarthermische Spaltung von Wasser; Solarthermische Spaltung von Sauerstoff; Polymerkatalysator mit doppelter Funktion; Doppel-Spender; Typ D-π-D-A