Die Sauerstoff-Reduktionsreaktion (ORR) ist der entscheidende Elektrodenprozess in neuen nachhaltigen Energieumwandlungsgeräten wie Brennstoffzellen und Metall-Luft-Batterien, jedoch wird die Geräteleistung durch die langsame Kinetik stark eingeschränkt. Diese Studie schlägt eine molekular vermittelte polydopamin (PDA)-Grenzflächen-Assemblierungsstrategie vor: Durch die synergistische Assemblierung von Pluronic F127 (F127) und Dopaminhydrochlorid (DA) unter molekularer Steuerung von 1,3,5-Trimethylbenzol (TMB) wird eine PDA-Beschichtungsschicht auf der Oberfläche von Kohlenstoffnanoröhren (CNT@PDA) aufgebaut, die nach Pyrolyse eine hierarchische poröse Kohlenstoffschale (CNT@HPC) ergibt. Weiterhin werden mithilfe des bidentaten Liganden 2,2'-Bipyridin (bipy) Kobalt-Vorläufer chelatiert, wobei nach einer zweiten Pyrolyse Kobaltatome stabil im Kohlenstoffmatrix verankert werden, wodurch ein Kern-Schale-Struktur-hierarchischer poröser Kohlenstoff mit eingezäunten einzelnen Kobaltatomen (CNT@HPC-Co) hergestellt wird. Die Studie zeigt, dass die einzigartige elektronische Struktur der einzelnen Kobaltatome die ORR-Kinetik signifikant beschleunigt, während hierarchische Kanäle aus CNT-Kern und poröser Kohlenstoffschicht effektiv den Elektronentransport und die Diffusionsrate von Sauerstoffzwischenprodukten fördern. Elektrochemische Tests zeigen, dass CNT@HPC-Co in 0,1 mol/L KOH ein Halbwellpotenzial von 0,88 V (gegenüber reversibler Wasserstoffelektrode (RHE)) erreicht und handelsüblichen Pt/C sowie berichteten ähnlichen nicht-edelmetallbasierten Katalysatoren überlegen ist. Darüber hinaus zeigt dieser Katalysator eine hohe Leistungsdichte und ausgezeichnete Zyklusstabilität in wässrigen und flexiblen quasifesten Zink-Luft-Batterien. Diese Studie bietet eine neue Strategie zur Herstellung kostengünstiger, hochaktiver ORR-Elektrokatalysatoren durch das synergetische Design von Grenzflächenassemblierung und einzelatomarer Koordinationschemie.

Polydopamin; Grenzflächenassemblierung; Kern-Schale-Struktur; Einzelatom-Katalysator; Sauerstoffreduktion