Ionengele zeigen im Bereich der Energiespeicherung aufgrund ihrer hohen Sicherheit und ihres breiten elektrochemischen Fensters ein großes Anwendungspotenzial. Allerdings fällt es bestehenden Ionengelen oft schwer, sowohl hohe Festigkeit als auch dynamische Eigenschaften zu vereinen, was zu einem schwierigen Ausgleich zwischen mechanischer Leistung, Selbstheilungsfähigkeit und Ionenleitfähigkeit führt. Um diese Herausforderung zu meistern, wurde in dieser Arbeit ein neuartiges ionisches Gel-Elektrolyt entwickelt, das gute Flexibilität, hohe mechanische Festigkeit, ein breites elektrochemisches Fenster sowie schnelle Selbstheilungsfunktionen kombiniert. Das Elektrolyt verwendet einen doppelten dynamischen Vernetzungsmechanismus zur Konstruktion eines selbstheilenden Systems: Einerseits wird die Imidazol-Zink-(Im-Zn)-Metallkoordination eingeführt, die ein dynamisches hochfestes Vernetzungsnetzwerk bildet; andererseits wird die Ion-Dipol-(Ion-D)-Wechselwirkung zwischen der ionischen Flüssigkeit (IL) und -CF₃-Gruppen auf den Polymerketten genutzt, um die Beweglichkeit der Kettenglieder zu regulieren und dadurch die Ionentransportleistung zu optimieren. Basierend auf dieser Struktur erreicht das Ionengel eine Selbstheilungseffizienz von bis zu 94 % und eine Zugfestigkeit von 80 kPa. Darüber hinaus besitzt das Material eine hohe Ionenkonduktivität von 0,36 mS/cm, eine Lithium-Ionen-Migrationszahl von 0,46 und ein breites elektrochemisches Fenster von 4,32 V, was die Leistung von festen Lithiumbatterien umfassend verbessert. Die mit diesem Ionengel montierte Li/LiFePO₄-Vollzelle behielt nach 500 Zyklen bei 0,5 C eine Kapazitätserhaltungsrate von 80 % bei. Diese Arbeit zeigt die Steuerungsmechanismen des supramolekularen Designs für das Ionentransportverhalten und die Beweglichkeit der Kettenglieder im Ionengel auf und liefert eine theoretische Grundlage für die Entwicklung leistungsstarker Energiespeichermaterialien.

Feststoff-Lithiumbatterie; Ionengel; Ion-Dipol; Metallkoordination; Selbstheilung