Mit der raschen Entwicklung der 5G-Kommunikation und hochleistungsfähiger Chips wird das Wärmemanagement elektronischer Bauteile zunehmend kritisch. Hochgefüllte wärmeleitfähige Polymerverbundwerkstoffe gehören zu den idealen Materialien für eine effektive Wärmeableitung, doch ihre Entwicklung war lange durch die schlechte Verarbeitbarkeit bei hoher Füllmenge, schwache Grenzflächenbindung und Nicht-Recyclingfähigkeit eingeschränkt. Diese Studie basiert auf der reversiblen kovalenten Chemie Diels-Alder (DA) und konstruiert ein kovalent adaptives Verbundnetzwerk mit reversibel vernetzter Matrix und dynamischer Grenzflächenbindung. Als Matrix wurde ein DA-vernetzter ungesättigter Polyester verwendet, als Füllstoff maleimidmodifizierte Al2O3, wodurch eine DA-Bindung zwischen Füllstoff und Matrix realisiert und die Grenzflächenkompatibilität verbessert wurde. Die Ergebnisse zeigen, dass das Verbundmaterial bei einer hohen Füllung von 70 Gew.-% weiterhin eine gute Fließfähigkeit aufweist, mit einem Gleichgewichtsdrehmoment bei 120 ℃ von nur 2,77 N·m, was deutlich niedriger ist als bei der kovalent vernetzten Referenzprobe. Die Grenzflächen-DA-Bindung reduziert die Füllstoffagglomeration und verstärkt die Spannungsübertragung, wodurch die Zugfestigkeit 17,7 MPa erreicht, eine Steigerung von 38 % bis 149 % gegenüber dem Vergleichssystem. Das Verbundmaterial weist außerdem eine hohe Wärmeleitfähigkeit (1,50 W·m-1·K-1), eine Selbstheilungseffizienz von 93,2 % und wiederholbare Recyclingfähigkeit auf. Diese Studie bietet einen neuen Weg zur Entwicklung leicht verarbeitbarer, recyclebarer hochgefüllter wärmeleitfähiger Verbundwerkstoffe.