β-Mercaptoethylamin-Nachmodifikation des carbazolbasierten konjugierten porösen Polymers: Strukturregelung und photokatalytische Leistung

Lei Wang ,  

Xue-ning Zhang ,  

He-tao Xu ,  

Xiong Chen ,  

摘要

In photokatalytischen Reaktionen bestimmen die intrinsischen Eigenschaften des Photokatalysators direkt die Reaktionsleistung. Bestehende Photokatalysatoren haben jedoch häufig wesentliche Probleme wie starke Rekombination photoinduzierter Ladungsträger, begrenzte aktive Oberflächenstellen und unzureichende Hydrophilie, was ihre praktische Anwendung erheblich einschränkt. Um diese Herausforderungen anzugehen, verwendet diese Studie die Thiol-Alkin-Klick-Reaktion, um β-Mercaptoethylamin-Funktionalgruppen systematisch in das auf Carbazol basierende konjugierte poröse Polymer PEC einzuführen und eine Reihe poröser Polymer-Photokatalysatoren mit unterschiedlichen Modifikationsäquivalenten (PEC-1, PEC-4, PEC-8) herzustellen. Durch systematische photoelektrochemische und photokatalytische Leistungscharakterisierungen wurden die Regulationsmechanismen sowie Struktur-Wirkungs-Beziehungen des Einflusses der Einführung von β-Mercaptoethylamin-Gruppen auf das Verhalten der Ladungsträger, die Oberflächeneigenschaften und die photokatalytische Aktivität der Materialien untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die Kopplungsmodifikation mit β-Mercaptoethylamin die Trennung und Wanderung der photoinduzierten Ladungsträger deutlich fördert und gleichzeitig die Hydrophilie der Materialoberfläche effektiv verbessert, wodurch die Kinetik der photokatalytischen Reaktion synergetisch verstärkt wird. PEC-4 zeigte die beste Leistung bei der photokatalytischen H2-Produktion mit einer durchschnittlichen Produktionsrate von 184,2 μmol·h-1 (10 mg Katalysator) unter sichtbarem Licht und einer scheinbaren Quanten-Effizienz von 2,1 % bei 450 nm. Darüber hinaus zeigte dieser poröse funktionalisierte Polymer-Photokatalysator eine hervorragende strukturelle Stabilität und katalytische Haltbarkeit bei mehrfachen Zyklusreaktionen. Diese Studie bietet eine praktikable neue Strategie für das präzise Design funktionalisierter konjugierter poröser Polymer-Photokatalysatoren und die Leistungsregulierung und liefert eine wichtige experimentelle Basis sowie theoretische Referenzen für den rationalen Aufbau effizienter photokatalytischer Materialien.

关键词

carbazolbasiertes poröses Polymer; Mercaptoethylamin-Modifikation; Photokatalyse; Ladungsträgertrennung und -transport; Hydrophilie

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