Die Wärmeleitfähigkeit in Dickenrichtung von kohlenstofffaserverstärkten Para-Phthalonitril (CF/APN)-Verbundwerkstoffen ist gering, was deren Anwendung in Hochwärmeleitfähigkeitsbereichen einschränkt. Zur Lösung dieses Problems wurde in dieser Studie zunächst die reaktionsinduzierte Phasentrennungsmethode verwendet, um zwei Arten von APN-Harz-Mikrokugeln mit durchschnittlichen Durchmessern von 25 und 200 μm herzustellen, die dann mit wenigen Schichten Graphen (FLG) beschichtet wurden, um die Partikel APN25@FLG und APN200@FLG zu erhalten. Die APN@FLG-Partikel wurden als wärmeleitende Verstärkungsphase in das CF/APN-Verbundsystem eingebracht und mit der direkt zugemischten FLG-Modifikation verglichen, um die Wirkung der APN@FLG-Partikel auf die Wärmeleitfähigkeit und die mechanischen Eigenschaften des Verbunds zu untersuchen. Die Ergebnisse zeigen, dass die Modifikation durch Einführung der APN@FLG-Partikel die Wärmeleitfähigkeit deutlich besser verbessert als die Direktzugabe von FLG. Die APN-Harz-Mikrokugeln in den APN@FLG-Partikeln können die inplane Orientierung von FLG unter Formdruck effektiv hemmen und so die Wärmeleitfähigkeit in Dickenrichtung des Verbunds deutlich erhöhen. Bei einer FLG-Zugabemenge von 3,6 Gew.-% erreicht die Wärmeleitfähigkeit in Dickenrichtung des APN200@FLG/CF/APN-Verbunds 1,62 W/(m·K), was eine Steigerung von 189 % gegenüber dem unveränderten CF/APN-Verbund darstellt. Gleichzeitig bleiben die schichtinternen Scherfestigkeiten des Verbunds nach Einführung der APN@FLG-Partikel weitgehend unverändert, wobei die Biegefestigkeit nur bei hohen Partikelmengen abnimmt. Diese Studie bietet eine effiziente und praktikable neue Strategie für das Design und die Herstellung von hochleistungsfähigen wärmeleitenden Verbundmaterialien.