Das Kristallisationsverhalten von Polymeren hat einen wichtigen Einfluss auf die Materialeigenschaften, und das Verknüpfungsnetzwerk zwischen Molekülketten, als wichtiger Bestandteil der amorphen Struktur, spielt eine entscheidende Rolle im Kristallisationsprozess. Um den Einfluss des Verknüpfungsnetzwerks auf das Kristallisationsverhalten von Polymeren unter Dehnungsbedingungen zu untersuchen, wurde die grobkörnige molekulardynamische Simulation verwendet. Dabei wurden polymere Systeme mit unterschiedlichen Verknüpfungsgraden basierend auf dem Kremer-Grest Perle-Feder-Modell aufgebaut und eine einachsige Dehnung entlang der Z-Achse bei konstanter Temperatur durchgeführt. Es wurde systematisch der Einfluss der Verknüpfungsdichte auf die Segmentorientierung, den Kristallisationsbeginn bei Dehnung und den Kristallinitätsgrad analysiert. Die Untersuchung zeigte, dass Systeme mit höherer Verknüpfungsdichte während des Dehnungsprozesses einen niedrigeren Kristallisationsbeginn bei Dehnung aufwiesen und im mittleren Dehnungsbereich einen höheren Kristallinitätsgrad erreichten. Die Verknüpfungspunkte selbst hemmen die lokale Segmentorientierung, aber während der Dehnung wird die äußere Spannung über die Verknüpfungspunkte auf benachbarte Segmente übertragen, was eine höhere Ausrichtung induziert und so die Kristallisation fördert. Darüber hinaus werden die Verknüpfungspunkte im Kristallisationsprozess allmählich aus der Kristallzone „ausgedrängt“, was die doppelte Rolle der Verknüpfung im dehnungsinduzierten Kristallisationsprozess weiter bestätigt: Einerseits hemmt sie die lokale Orientierung, andererseits fördert sie durch den Spannungsübertragungsmechanismus das gesamte Kristallisationsverhalten. Diese Arbeit bietet eine neue mikroskopische Mechanismus-Perspektive zum Verständnis der Strukturevolution von Polymeren während der Verarbeitung.

Polymer;Verknüpfung;Kristallisation;molekulare Simulation