PEO-basierte polymerkomposite Festelektrolyte sind aufgrund ihrer guten Flexibilität und Kompatibilität mit der Elektrodenoberfläche ein aktueller Forschungsschwerpunkt im Bereich der Festelektrolyte. Allerdings führen Schlüsselprobleme wie die schlechte Dispersion anorganischer Füllstoffe und schwache organisch-anorganische Grenzflächenwechselwirkungen dazu, dass der Ionentransport bei langen Zyklen behindert wird und die Grenzflächenpolarisation verstärkt wird. Zur Lösung dieser Probleme schlägt diese Studie eine synergistische Steuerungsstrategie vor, die orientierte Nanofasern mit sauerstoffreichen Defekten verwendet, um kontinuierliche, gerichtete Ionenleitungspfade zu erzeugen und die organisch-anorganische Grenzflächeninteraktion zu optimieren, um leistungsstarke PEO-basierte polymerkomposite Festelektrolyte herzustellen. Konkret wurden horizontal orientierte Polyacrylonitril-(APAN)-Nanofasern als Substrat verwendet, auf denen in situ sauerstoffreiche Schicht-Doppelmetallhydroxide (MoNiCo-LDH) gezüchtet wurden, um ein geordnet orientiertes APAN/LDH-Nanofasernetzwerk zu bilden; daraufhin wurde PEO infiltriert, um den organisch-anorganischen Komposit-Festelektrolyten (MoNiCo-LDH@APAN-PEO) zu erhalten. Dank dieses Strukturdesigns: Einerseits können Sauerstoffdefekte die Grenzflächenwechselwirkung zwischen LDH und PEO verstärken, wodurch die Kristallinität von PEO reduziert wird und die Lithiumsalzdissoziation durch elektrostatische Wechselwirkungen mit TFSI⁻ gefördert wird; andererseits bietet die geordnete Struktur der orientierten Nanofasern einen kontinuierlichen, gerichteten Pfad für den Lithiumionentransport und hemmt effektiv das Wachstum von Lithiumdendriten. Folglich erreicht der Komposit-Festelektrolyt bei 60 ℃ eine Ionenleitfähigkeit von 0,79 mS·cm⁻¹, eine Lithium-Ionen-Migrationszahl von 0,73 und ein elektrochemisches Fenster von bis zu 5,2 V; die symmetrische Zelle kann stabil 1500 Stunden lang zyklen und behält nach 200 vollständigen Zyklen eine Kapazitätsretention von 89 % bei. Die in dieser Studie vorgeschlagene synergistische Steuerungsstrategie von Grenzflächen-Sauerstoffdefekten und orientierten Ionenleitungspfaden bietet neue Ansätze für das Design und die Herstellung leistungsstarker polymerkompositbasierter Festelektrolyte für Fest-Lithium-Metall-Batterien.

polymerkomposite Festelektrolyte; orientierte Nanofasern; Sauerstoffdefekte; Grenzflächensteuerung; Lithiumionentransport