Amélioration de D-π-D-A par ingénierie conjuguée de double fonction dans la décomposition de l'eau par photocatalyse et la décomposition de l'oxygène

Yi-fan Dai ,  

Hao Gong ,  

Zheng-hui Xie ,  

Can Lang ,  

Jin-hua Li ,  

Shi-yong Liu ,  

摘要

Les polymères conjugués linéaires (LCPs) sont largement utilisés dans le domaine de la réaction de décomposition de l'eau par photocatalyse (HER) au cours des dernières années, cependant, en raison de caractéristiques telles que l'inertie cinétique de la réaction de décomposition de l'oxygène (OER) et le manque de force motrice thermodynamique, leur application dans l'OER reste confrontée à de sérieux défis. Inspirée par l'amélioration des performances de la réaction de décomposition de l'eau par photocatalyse des polymères conjugués triples par la conception d'ingénierie moléculaire, cette étude propose une stratégie d'ingénierie conjuguée de double donneur en introduisant un pont π pour construire des LCP triples de type D-π-D-A, ce qui permet de réguler conjointement la structure de bande et le potentiel électrochimique redox, favorisant ainsi l'accumulation efficace des trous et améliorant le rendement de séparation du photopaire (e--h⁺). Deux types de polymères conjugués triples CP-1 et CP-2 de type D-π-D-A ont été synthétisés par réaction d'arylation C-H directe, composés de blocs donneurs forts (thiophène lié en paire ou triphényle), d'un pont π (1,4-dibrom-2,5-difluorobenzène) et d'un accepteur hydrophile (3,7-dibenzothiophène-5,5-dioxide). L'étude a montré que CP-1 et CP-2 présentent tous deux des performances de décomposition de l'eau par photocatalyse et de décomposition de l'oxygène en tant que matériaux à double fonction, CP-2 avec triphényle comme bloqueur donneur présentant une plus grande activité OER, le taux de décomposition de l'oxygène est de 4,7 mmol·g-1·h-1, ce qui est 2,9 fois plus élevé que CP-1 avec thiophène comme bloqueur donneur. Il convient de noter que CP-2, tout en obtenant une activité OER élevée, présente toujours une haute performance de décomposition de l'eau par photocatalyse, sans catalyseur à base de platine, le taux de HER est de 25,1 mmol·g-1·h-1. Cette étude a réalisé la décomposition de l'eau par photocatalyse et la décomposition de l'oxygène grâce à une stratégie de régulation conjuguée de double donneur, offrant de nouvelles stratégies pour la conception de catalyseurs LCP à double fonction efficaces.

关键词

Décomposition de l'eau par photocatalyse ; Décomposition de l'oxygène par photocatalyse ; Catalyseur polymère à double fonction ; Double donneur ; Type D-π-D-A

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