Pour relever le défi de la difficile recyclabilité du polyuréthane (PU) à haute résistance et haute ténacité, ce travail introduit des segments supramoléculaires dans le PU, construisant un réseau dynamique multi-niveaux combinant rigidité et souplesse : les segments rigides 4,4'-diaminobenzamide (DABA), grâce à la structure de l’anneau aromatique, induisent la formation d’un système de fortes liaisons hydrogène pour fournir un support structurel et renforcer la résistance du matériau ; les segments flexibles hydrazide décyl (SPH), basés sur une structure longue chaîne lipidique, forment un système de faibles liaisons hydrogène qui, par leur capacité de migration, atténuent la concentration de contraintes et dissipent l’énergie. De plus, les groupes acétylaminourée (ASCZ) introduits confèrent au réseau de liaisons hydrogène une dynamique de réversibilité. L’élastomère PUU-DA-SPH₃ ainsi obtenu présente d’excellentes performances globales avec une résistance à la traction de 64,55 MPa, une ténacité de 336,14 MJ·m^-3, et, après plusieurs cycles de retravail par pressage thermique, un taux de rétention de la résistance de 91 % et de la ténacité de 98 %. Cette étude offre une nouvelle approche de conception du polyuréthane conciliant haute résistance, haute ténacité et recyclabilité.

Synergie rigidité-souplesse ; liaison hydrogène ; acétylaminourée ; recyclabilité ; matériaux à haute ténacité et haute résistance