Les gels ioniques présentent de larges perspectives d'application dans le domaine du stockage d'énergie grâce à leur haute sécurité et leur large fenêtre électrochimique. Cependant, les gels ioniques existants peinent souvent à concilier à la fois une haute résistance et des caractéristiques dynamiques, ce qui entraîne une difficulté à équilibrer les performances mécaniques, la capacité d'auto-réparation et la conductivité ionique. Pour relever ce défi, ce travail a conçu un nouvel électrolyte en gel ionique combinant une bonne flexibilité, une haute résistance mécanique, une large fenêtre électrochimique ainsi qu'une fonction d'auto-réparation rapide. Cet électrolyte utilise un mécanisme de double réticulation dynamique pour construire un système d'auto-réparation : d'une part, une coordination métal-imidazole-zinc (Im-Zn) est introduite, formant un réseau dynamique à haute résistance ; d'autre part, l'interaction ion-dipôle (Ion-D) entre le liquide ionique (IL) et les groupes -CF₃ sur les chaînes polymériques est utilisée pour réguler la mobilité des segments de chaîne, optimisant ainsi le transport ionique. Basé sur cette structure, le gel ionique atteint une efficacité d'auto-réparation de 94 % et une résistance à la traction de 80 kPa. En outre, ce matériau présente une conductivité ionique élevée de 0,36 mS/cm, un nombre de transfert lithium de 0,46 et une large fenêtre électrochimique de 4,32 V, améliorant globalement les performances des batteries lithium solides. La cellule complète Li/LiFePO₄ assemblée à partir de ce gel ionique conserve 80 % de sa capacité après 500 cycles à un taux de 0,5 C. Ce travail révèle le mécanisme de régulation du comportement de transport ionique et de la mobilité des segments de chaîne dans le gel ionique grâce à une conception supramoléculaire, fournissant un soutien théorique pour le développement de matériaux de stockage d'énergie haute performance.

batterie lithium solide; gel ionique; ion-dipôle; coordination métallique; auto-réparation