Modification postérieure par β-mercaptoéthylamine du polymère poreux conjugué à base de carbazole : contrôle de la structure et performances photocatalytiques

Lei Wang ,  

Xue-ning Zhang ,  

He-tao Xu ,  

Xiong Chen ,  

摘要

Dans les réactions photocatalytiques, les propriétés intrinsèques du photocatalyseur déterminent directement l'efficacité de la réaction. Cependant, les photocatalyseurs existants présentent généralement des problèmes clés tels qu'une recombinaison sévère des porteurs de charge photogénérés, un nombre limité de sites actifs en surface et une hydrophilie insuffisante, ce qui limite gravement leurs applications pratiques. Pour relever ces défis, cette étude utilise la réaction clic thiol-alcyne pour introduire systématiquement des groupes fonctionnels β-mercaptoéthylamine dans le polymère poreux conjugué basé sur la carbazole PEC, construisant ainsi une série de photocatalyseurs polymères poreux modifiés avec différentes équivalences (PEC-1, PEC-4, PEC-8). Grâce à une caractérisation systématique des performances photoélectrochimiques et photocatalytiques, les mécanismes de régulation et les relations structure-activité de l'introduction des groupes fonctionnels β-mercaptoéthylamine sur le comportement des porteurs de charge, les propriétés de surface et l'activité photocatalytique des matériaux ont été explorés. Les résultats montrent que la modification par greffage de β-mercaptoéthylamine favorise significativement la séparation et la migration des porteurs de charge photogénérés, tout en améliorant efficacement l'hydrophilie de la surface des matériaux, renforçant ainsi synergiquement la cinétique des réactions photocatalytiques. Parmi eux, PEC-4 affiche les meilleures performances lors de la production photocatalytique de H2, avec un taux moyen de production de 184,2 μmol·h-1 (10 mg de catalyseur) sous irradiation à la lumière visible et une efficacité quantique apparente de 2,1 % à 450 nm. En outre, ce photocatalyseur polymère fonctionnalisé poreux présente une excellente stabilité structurelle et une durabilité catalytique lors de multiples cycles. Cette étude propose une nouvelle stratégie réalisable pour la conception précise et la régulation des performances des photocatalyseurs polymères poreux conjugués fonctionnalisés, fournissant une base expérimentale et une référence théorique importantes pour la construction rationnelle de matériaux photocatalytiques efficaces.

关键词

polymère poreux à base de carbazole; modification par mercaptoéthylamine; photocatalyse; séparation et transport des porteurs de charge; hydrophilie

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