Les électrolytes solides composites à base de polyéthylène oxyde (PEO) sont devenus un sujet de recherche majeur dans le domaine des électrolytes solides grâce à leur bonne flexibilité et compatibilité avec les interfaces électrodes. Cependant, des problèmes clés tels que la mauvaise dispersion des charges inorganiques et la faible interaction à l’interface organique-inorganique entraînent une obstruction du transport des ions et une polarisation accrue à l’interface lors de cycles prolongés. Pour résoudre ces problèmes, cette étude propose une stratégie de contrôle synergique en utilisant des nanofibres orientées riches en défauts d’oxygène pour construire des chemins continus de transport ionique dirigés et optimiser l’interaction à l’interface organique-inorganique, afin de préparer des électrolytes solides composites à base de PEO performants. Plus précisément, des nanofibres de polyacrylonitrile orientées horizontalement (APAN) ont été utilisées comme substrat, sur lesquelles des couches d’hydroxydes double métal (MoNiCo-LDH) riches en défauts d’oxygène ont été cultivées in situ, formant un réseau de nanofibres composites APAN/LDH à structure ordonnée orientée ; le PEO a ensuite été infiltré pour obtenir l’électrolyte solide composite organique-inorganique (MoNiCo-LDH@APAN-PEO). Grâce à cette conception structurelle : d’une part, les défauts d’oxygène renforcent l’interaction entre le LDH et le PEO, réduisant la cristallinité du PEO tout en favorisant la dissociation du sel de lithium via l’interaction électrostatique avec TFSI⁻ ; d’autre part, la structure ordonnée des nanofibres orientées fournit un chemin de transport ionique directionnel continu pour les ions lithium, inhibant efficacement la croissance des dendrites de lithium. Ainsi, l’électrolyte solide composite présente une conductivité ionique de 0,79 mS·cm⁻¹ à 60 ℃, un nombre de transport du lithium de 0,73 et une fenêtre électrochimique élevée de 5,2 V ; la cellule symétrique peut cycler de manière stable pendant 1500 heures et la capacité résiduelle après 200 cycles complets est de 89%. La stratégie synergique de régulation des défauts d’oxygène à l’interface et des chemins de transport ionique orientés proposée dans cette étude ouvre de nouvelles perspectives pour la conception et la préparation d’électrolytes composites polymères performants pour batteries lithium-métal solides.

électrolytes solides composites polymères; nanofibres orientées; défauts d’oxygène; régulation d’interface; transport d’ions lithium