一鍋法による欠陥豊富な二重配位子金属有機構造体の合成

Xu Zhai ,  

Xing Gao ,  

Hai-yan Tang ,  

Bing-jie Hou ,  

Kai-xuanTeng ,  

Fa zhang ,  

Wei-liang Shi ,  

Yu Fu ,  

摘要

高欠陥かつ安定な金属有機構造体(MOF)材料を直接合成することは材料科学における課題である。本研究では、一鍋水熱合成法と混合配位子誘導戦略に基づき、構造欠陥に富む二重配位子MOF材料(UiO-66-NO2/50BDC)を成功裏に調製した。熱重量分析(TGA)の定量的解析により欠陥数は4.02と確認され、元の単一配位子の1.86を上回った。マスタードガス模擬物質CEESの酸化分解触媒反応において、本MOFは93.3%の高い転化率を実現し、さらに無毒なスルホキシド生成物(CEESO)に対する選択性が99%を超え、高活性かつ高選択性を兼ね備えている。その性能は4種類の単一配位子MOF(UiO-66、UiO-66-NO2、HKUST-1及びMIL-88A)を大きく上回る。触媒活性の著しい向上は、構造欠陥によって生じる豊富なルイス酸サイト、欠陥による細孔の拡張による基質及び生成物の拡散促進、そして大きな比表面積に起因する。

关键词

混合配位子金属有機構造体; 欠陥金属有機構造体; 2-クロロエチルエチルスルフィド; 触媒選択性

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