関節の動的な潤滑機能にインスパイアされ、多くの生体模倣応答性潤滑ハイドロゲルが生体模倣関節骨膜や運動機構の応用分野向けに開発されてきました。しかし、実際の使用過程において摩耗や偶発的な損傷により、ハイドロゲルの機械的性能および摩擦性能が著しく低下し、材料の使用安全性や寿命に深刻な影響を及ぼします。したがって、動的せん断条件下で優れた自己修復と潤滑性能を有するハイドロゲルの開発は、生体界面潤滑応用価値を有する生体模倣関節および関連運動部品の設計・製造において特に重要です。本研究では、せん断応答性N-フタル酸メトキシカルボニル-L-トリプトファン(FT)の超分子π-π非共有結合ネットワークと、動的共有結合シッフ塩基結合を有する酸化アルギン酸ナトリウム/ポリアクリルアミド(OSA-PAM)ネットワークを複合し、FT/OSA-PAM半転移ハイドロゲルを構築しました。OSA中のアルデヒド基はPAM鎖節のアミノ基と可逆的なシッフ塩基結合を形成し、ゲル界面の再構築能を付与します。せん断下でFT超分子ネットワークが解離することでハイドロゲルの部分的なゲル-ゾル変換が起こり、表面にゾル潤滑層が形成されせん断潤滑機能を実現します。ハイドロゲル損傷後は、切開部内のせん断が弱いため、FTゾルが再びπ-π集合を起こし、同時にOSA中のアルデヒド基とPAM中のアミノ基によるシッフ塩基結合が協調して、動的せん断条件下でハイドロゲルの自己修復を実現します。本半転移ハイドロゲルは動的せん断条件下での機械的自己修復効率が(89.51±9.21)%であり、応答性潤滑機能が完全に回復しました。本研究結果は、超分子π-π相互作用と動的シッフ塩基結合の協調戦略が効率的なせん断自己修復性能を有する生体模倣骨膜潤滑ハイドロゲルの設計および作製に実用的な道筋を提供することを示しています。

半転移ハイドロゲル;自己修復;シッフ塩基結合;π-π相互作用;せん断応答