摘要
ハロゲン結合有機フレームワーク（XOFs）は、一種の新興有機フレームワーク材料であり、その骨格中の正電荷を帯びたハロゲン結合単位とカウンターアニオン間の弱い静電相互作用が機能的修飾のプラットフォームを提供します。しかし、この特性を利用して金属活性中心の安定負荷を実現し、ハロゲン結合タイプが触媒性能の制御に及ぼす影響を明らかにすることは依然として課題です。本研究では、1,3,5-トリ（ピリジン-4-イル）ベンゼン（TPy）を有機配位子として用い、カチオン置換戦略により[N…Br…N]+および[N…I…N]+相互作用に基づく二次元ハロゲン結合有機フレームワークXOF(Br)-TPy-BF4およびXOF(I)-TPy-BF4を成功裏に構築しました。これに基づき、アニオン交換およびインシチュ還元戦略を用いて、Pd(0)が安定的に負荷された不均相触媒XOF(Br/I)-TPy-Pd0を成功裡に調製しました。本触媒は空気条件下での典型的なC―C交差結合反応において良好な触媒活性と基質適合性を示しました。比較研究により、結合長、極性および局所微小環境の違いによりハロゲン結合中心タイプが触媒性能に有意な影響を及ぼし、XOF(Br)-TPy-Pd0の生成物収率は一般にXOF(I)-TPy-Pd0よりも高いことが明らかとなりました。本研究は、ハロゲン結合有機フレームワークが不均相触媒における設計可能な担体としての応用潜在性を示すとともに、ハロゲン結合中心の調整による金属負荷触媒性能の最適化に新たな視点を提供します。
关键词
ハロゲン結合有機フレームワーク;アニオン交換;パラジウムナノ粒子;C―C結合反応;不均相触媒
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