고전압 층상 리튬 니켈 코발트 망간 산화물 양극재의 계면은 불안정하여 전해질 과분해, 전이 금속 용출 및 양이온 혼배 현상 등의 문제가 발생하며, 이는 주기 수명을 심각하게 제한한다. 본 연구에서는 수산기와 시안기를 동시에 포함하는 아크릴레이트 공중합체(PMHC)를 설계 합성하였으며, 양극재 슬러리 제조 공정 중 LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂ (NCM622) 입자 표면에 코팅하였다. 또한 Ritter 반응을 활용하여 중합체 코팅층을 현장 교차결합(in situ crosslinking)하여 안정적인 코팅층을 형성함으로써 (PMHC@NCM) 배터리 성능을 향상시켰다. 밀도 범함수 이론 계산 결과, 시안기가 NCM622 (-1 0 0) 결정면과 결합 에너지(-24.35 eV)가 PVDF의 불소기를 포함한 그룹(-14.62 eV)보다 훨씬 높아 중합체의 우선 흡착 및 코팅에 유리함을 확인하였다. 푸리에 변환 적외선 분광법과 X선 광전자 분광법(XPS) 연구는 루이스 산 존재 시 PMHC 중합체의 교차결합을 나타냈으며 투과 전자 현미경을 통해 NCM622 표면의 교차결합된 PMHC 중합체 코팅이 확인되었다. 순환 전압 측정 결과, 코팅층은 극화를 크게 감소시키고 Li⁺의 겉보기 확산 계수를 향상시켰다. 배터리 테스트 결과, 코팅은 양극재의 사이클링 동안 구조의 안정성 유지에 유익하며, PMHC@NCM 양극을 사용한 배터리는 0.5 C에서 400회 순환 후에도 매우 높은 방전 용량(146.7 mAh·g^-1)과 쿨롱 효율(99.78%)을 유지하였다. XPS 분석은 교차결합된 중합체가 양극 계면층 형성에 참여하고, 이 교차결합 중합체 유래 계면층이 양이온 혼배, 전이 금속 용출 및 전해질 분해를 효과적으로 억제함을 추가로 밝혔다. 본 연구는 Ritter 반응을 활용한 현장 교차결합을 통해 고전압 양극재 계면을 안정화하는 새로운 전략을 제시하여 고에너지 밀도 리튬 이온 배터리의 사이클 성능 개선 및 향상을 위한 새로운 방향을 제공한다.

양극 코팅; 현장 교차결합; Ritter 반응; NCM622; 리튬 이온 배터리