폴리에틸렌 옥사이드(PEO) 기반 복합 고체 전해질은 우수한 유연성과 전극 계면 호환성으로 인해 현재 고체 전해질 분야에서 연구의 중심이 되고 있다. 그러나 무기 충전제의 분산성 부족 및 유기-무기 계면 상호작용의 약함과 같은 핵심 문제로 인해 장기간 사이클에서 이온 전송이 방해받고 계면 분극이 심화된다. 이러한 문제를 해결하기 위해 본 연구는 산소 결함이 풍부한 정향 나노섬유를 이용하여 연속적이고 방향성 있는 이온 전송 경로를 구축하고 유기-무기 계면 상호작용을 최적화하는 협동 조절 전략을 제안하여 고성능 PEO 기반 복합 고체 전해질을 제조하였다. 구체적으로 수평 정향된 폴리아크릴로니트릴(APAN) 나노섬유를 기판으로 사용하고 현장에서 산소 결함이 풍부한 층상 이중 금속 수산화물(MoNiCo-LDH)을 성장시켜 질서 있는 정향 구조의 APAN/LDH 복합 나노섬유 네트워크를 구축하였다; 이 위에 PEO를 주입하여 유기-무기 복합 고체 전해질(MoNiCo-LDH@APAN-PEO)을 얻었다. 해당 구조 설계 덕분에: 한편으로 산소 결함은 LDH와 PEO의 계면 상호작용을 강화하여 PEO 결정도를 낮추는 동시에 비스(트리플루오로메틸술포닐)이미드 음이온(TFSI^-)과의 정전기적 상호작용을 통해 리튬염 해리를 촉진한다; 다른 한편으로 정향 나노섬유의 규칙적 구조가 리튬 이온에 연속적이고 방향성 있는 전달 경로를 제공하여 리튬 수지상 결정의 성장을 효과적으로 억제한다. 따라서 본 복합 고체 전해질은 60 ℃에서 이온 전도도가 0.79 mS·cm^-1에 달하며, 리튬 이온 이동도는 0.73, 전기화학 창은 최대 5.2 V에 이른다; 대칭 전지는 1500시간 동안 안정적으로 순환 가능하며, 전지 전체 200회 순환 후 용량 유지율은 89%이다. 본 연구에서 제안한 계면 산소 결함과 정향 이온 전송 경로의 협동 조절 전략은 고성능 고체 리튬 금속 전지용 폴리머 기반 복합 전해질의 설계 및 제조에 새로운 아이디어를 제공할 수 있을 것으로 기대된다.

폴리머 복합 고체 전해질; 정향 나노섬유; 산소 결함; 계면 조절; 리튬 이온 전송