Os géis iônicos apresentam amplas perspectivas de aplicação no campo do armazenamento de energia devido à sua alta segurança e ampla janela eletroquímica. No entanto, os géis iônicos existentes frequentemente enfrentam dificuldades para equilibrar simultaneamente alta resistência e características dinâmicas, resultando em desafios para equilibrar o desempenho mecânico, a capacidade de autorreparo e a condutividade iônica. Para enfrentar esse desafio, este trabalho projetou um novo eletrólito de gel iônico que combina boa flexibilidade, alta resistência mecânica, ampla janela eletroquímica e rápida função de autorreparo. Este eletrólito utiliza um mecanismo de reticulação dinâmica dupla para construir um sistema de autorreparo: por um lado, introduz a coordenação metálica imidazol-zinco (Im-Zn), formando uma rede de reticulação dinâmica de alta resistência; por outro lado, utiliza a interação íon-dipolo (Ion-D) entre o líquido iônico (IL) e os grupos -CF₃ nas cadeias poliméricas para regular a mobilidade dos segmentos da cadeia, otimizando assim o desempenho do transporte iônico. Com base nessa estrutura, o gel iônico alcançou uma eficiência de autorreparo de até 94% e uma resistência à tração de 80 kPa. Além disso, o material possui alta condutividade iônica de 0,36 mS/cm, número de migração de íons de lítio de 0,46 e ampla janela eletroquímica de 4,32 V, melhorando de forma abrangente o desempenho das baterias de lítio em estado sólido. A célula completa Li/LiFePO₄ montada com este gel iônico mantém uma taxa de retenção de capacidade de até 80% após 500 ciclos a uma taxa de 0,5 C. Este trabalho revela o mecanismo de regulação do comportamento do transporte iônico e da mobilidade dos segmentos da cadeia nos géis iônicos, baseado no design supramolecular, fornecendo suporte teórico para o desenvolvimento de materiais de armazenamento de energia de alto desempenho.

bateria de lítio sólida; gel iônico; ião-dipolo; coordenação metálica; autorreparação