Inspirado na função de lubrificação dinâmica das articulações, diversos hidrogéis lubrificantes biomiméticos responsivos foram desenvolvidos para aplicações na membrana óssea articular biomimética ou em mecanismos de movimento. Contudo, no uso prático, o desgaste ou danos acidentais causam uma significativa diminuição nas propriedades mecânicas e de atrito do hidrogel, impactando gravemente a segurança e a vida útil do material. Portanto, desenvolver hidrogéis que apresentem boas propriedades de autorreparação e lubrificação sob condições de cisalhamento dinâmico é especialmente importante para o design e fabricação de articulações biomiméticas e componentes móveis relacionados, com potencial aplicação em lubrificação de interfaces biológicas. Neste estudo, foi construído um hidrogel semi-transicional FT/OSA-PAM por meio da composição de uma rede supramolecular π-π não covalente responsiva ao cisalhamento de N-ftalilmetoxicarbonilo-L-triptofano (FT) e uma rede dinâmica covalente de Schiff baseada em alginato de sódio oxidado/poliacrilamida (OSA-PAM). Os grupos aldeídos presentes na OSA formam ligações reversíveis de Schiff com os grupos amino nos segmentos de PAM, conferindo ao gel a capacidade de reconstrução da interface; a desassemblagem da rede supramolecular FT sob cisalhamento causa uma conversão parcial de gel para sol, formando uma camada lubrificante de sol na superfície para realizar a função de lubrificação por cisalhamento. Após dano no hidrogel, devido ao fraco cisalhamento dentro da incisão, o sol FT se reagrupa por meio de interações π-π e, juntamente com as ligações de Schiff entre os aldeídos na OSA e os amino no PAM, o hidrogel realiza autorreparação sob condições de cisalhamento dinâmico. Este hidrogel semi-transicional apresentou uma eficiência de autorreparação mecânica sob cisalhamento dinâmico de (89,51±9,21)%; a função de lubrificação responsiva foi completamente restaurada. Os resultados do estudo indicam que a estratégia sinérgica entre a interação supramolecular π-π e as ligações dinâmicas de Schiff oferece uma via viável para o design e a fabricação de hidrogéis lubrificantes biomiméticos com alta eficiência de autorreparação por cisalhamento.

hidrogel semi-transicional;autorreparação;ligação de Schiff;interação π-π;resposta ao cisalhamento