Интерфейсная сборка полидопамина для построения ядро-оболочечной иерархической пористой углеродной структуры с ограниченными атомами кобальта для эффективного восстановления кислорода
摘要
Реакция восстановления кислорода (ORR) является ключевым электродным процессом в новых устройствах преобразования устойчивой энергии, таких как топливные элементы и металлическо-воздушные батареи, но ее медленная кинетика значительно ограничивает производительность устройств. В этом исследовании предложена стратегия молекулярно-опосредованной интерфейсной сборки полидопамина (PDA): посредством синергетической сборки Pluronic F127 (F127) и гидрохлорид допамина (DA) под контролем молекулы 1,3,5-триметилбензола (TMB) формируется покрывающий слой PDA на поверхности углеродных нанотрубок (CNT@PDA), который после термического разложения превращается в иерархический пористый углеродный слой (CNT@HPC). Далее с использованием двухзубого лиганда 2,2'-бипиридина (bipy) для комплексирования прекурсора кобальта при вторичном термическом разложении одиночные атомы кобальта стабильно закрепляются в углеродном матриксе, образуя ядро-ободковый структурированный иерархический пористый углерод с огранкой атомов кобальта (CNT@HPC-Co). Исследование показывает, что уникальная электронная структура одиночных атомных центров кобальта значительно ускоряет кинетику ORR, в то время как иерархические каналы, образованные ядром CNT и пористым углеродным слоем, эффективно способствуют переносу электронов и диффузии кислородных интермедиатов. Электрохимические тесты показывают, что CNT@HPC-Co достигает полуволнового потенциала 0,88 В в 0,1 моль/л KOH (по отношению к обратимому водородному электроду (RHE)), превосходя коммерческий Pt/C и аналогичные нелегированные катализаторы. Кроме того, данный катализатор демонстрирует высокую плотность мощности и превосходную циклическую стабильность как в водных, так и в гибких полутвердых цинково-воздушных батареях. Данное исследование предлагает новую стратегию создания недорогих и высокоактивных электрокатализаторов ORR посредством синергетического дизайна интерфейсной сборки и одиночной атомной координационной химии.
关键词
Полидопамин;Интерфейсная сборка;Ядро-оболочечная структура;Катализатор с одиночными атомами;Восстановление кислорода