В фотокаталитических реакциях внутренние свойства фотокатализаторов напрямую определяют эффективность реакции. Однако существующие фотокатализаторы имеют серьезные проблемы, такие как интенсивная рекомбинация фотогенерированных носителей заряда, ограниченное количество активных поверхностных участков и недостаточная гидрофильность, что существенно ограничивает их практическое применение. Для решения этих задач в данном исследовании с помощью реакции тиол-алкина (click chemistry) систематически введены функциональные группы β-меркаптоэтиламин в карбазол-связанный конъюгированный пористый полимер PEC, создана серия пористых полимерных фотокатализаторов с различной степенью модификации (PEC-1, PEC-4, PEC-8). Путем систематических фотохимических и электрокаталитических исследований изучены механизмы регуляции и структура-активность влияния введения β-меркаптоэтиламиновых функциональных групп на поведение носителей заряда, свойства поверхности и фотокаталитическую активность материалов. Результаты показали, что нанесение ковалентных модификаций β-меркаптоэтиламина значительно способствует разделению и миграции фотогенерированных носителей заряда, эффективно улучшает гидрофильность поверхности материала, что синергетически усиливает кинетику фотокаталитической реакции. PEC-4 показал оптимальную производительность в реакции фотокаталитического выделения H₂, со средней скоростью производства H₂ 184.2 мкмоль/ч (10 мг катализатора) и видимой квантовой эффективностью 2.1% при 450 нм. Кроме того, этот пористый функционализированный полимерный фотокатализатор продемонстрировал превосходную структурную стабильность и каталитическую выносливость при многократных циклических реакциях. Данное исследование предлагает новый практичный подход к точному проектированию функционализированных конъюгированных пористых полимерных фотокатализаторов и регуляции их свойств, а также предоставляет важную экспериментальную базу и теоретические сведения для рационального создания высокоэффективных фотокаталитических материалов.

карбазольный пористый полимер; модификация меркаптоэтиламином; фотокатализ; разделение и перенос носителей заряда; гидрофильность