Одногоршневой синтез дефектного двойного лигандного MOF

Xu Zhai ,  

Xing Gao ,  

Hai-yan Tang ,  

Bing-jie Hou ,  

Kai-xuanTeng ,  

Fa zhang ,  

Wei-liang Shi ,  

Yu Fu ,  

摘要

Прямой синтез стабильных металлоорганических каркасов (MOF) с высокой плотностью дефектов является вызовом в материаловедении. В этом исследовании с помощью одногоршенной гидротермальной синтезной методики и стратегии индукции смешанных лигандов успешно получены MOF с двойным лигандом, богатыми структурными дефектами (UiO-66-NO2/50BDC). Количественный термогравиметрический анализ (TGA) подтвердил наличие 4,02 дефектов, что выше, чем 1,86 у исходного однолигандного материала. В катализе окислительного разложения имитатора зарина CEES данный MOF показал отличные характеристики: высокий конверсионный выход 93,3% и, что важнее, селективность к нетоксичному сульфоксидам (CEESO) более 99%, сочетая высокую активность и селективность. Его характеристики значительно превосходят 4 однолигандных MOF (UiO-66, UiO-66-NO2, HKUST-1 и MIL-88A). Значительное улучшение каталитической активности связано с обилием кислотных сайтов Льюиса (возникающих за счет дефектов структуры), расширением пор вследствие дефектов, что улучшает диффузию реагентов и продуктов, а также большой удельной поверхностью.

关键词

Металлоорганические каркасы со смешанными лигандами; дефектные металлоорганические каркасы; 2-хлорэтилэтил сульфид; каталитическая селективность

阅读全文