El endurecimiento tradicional del polipropileno generalmente utiliza la introducción de aditivos elastoméricos, lo que dificulta la optimización sinérgica de la resistencia, tenacidad y propiedades eléctricas. Para abordar este problema, este estudio propone una estrategia sin aditivos, mediante la mezcla en fusión de copolímero aleatorio de polipropileno (PPR), polipropileno isotáctico (iPP) y nucleantes. Aprovechando la sinergia entre iPP y los nucleantes, el PPR genera una fase cristalina con alto contenido de cristales β (la proporción relativa de la fase cristalina β es del 42%). Tras un tratamiento isotérmico, el contenido de cristal β se incrementa a un 48% y se forman estructuras de múltiples límites de grano. Esta estructura de límites múltiples suprime la formación de grietas mecánicas y eléctricas, aumentando el efecto de polarización de la interfaz y logrando una optimización equilibrada de resistencia, tenacidad y propiedades eléctricas. Manteniendo la resistencia, la tenacidad alcanza los 33,6 kJ/m2, la resistencia a la ruptura es de 455 kV/mm y la constante dieléctrica aumenta a 2,11. La resistencia a la ruptura es proporcional a la raíz cuarta de la tenacidad, conforme a la teoría mecánico-eléctrica de ruptura de Fothergill. Además, en comparación con los sistemas tradicionales de endurecimiento con caucho, este material muestra una mejor resistencia al daño mecánico, manteniendo una resistencia a la ruptura superior a 300 kV/mm tras daños mecánicos repetidos. Este estudio ofrece un nuevo enfoque para el diseño y la preparación de materiales que combinan altas propiedades eléctricas y mecánicas simultáneamente.