Ensamblaje de interfaz de polidopamina para construir átomos únicos de cobalto confinados en una estructura núcleo-cáscara de carbono poroso para una reducción eficiente de oxígeno

Zhen-zhen Zhu ,  

Jiao-jiao Wu ,  

Yan-qun Shi ,  

Yu Xia ,  

Ran Jin ,  

Ming-jie Wu ,  

Xun Cui ,  

Ying-kui Yang ,  

摘要

La reacción de reducción de oxígeno (ORR) es el proceso electrodo clave en nuevos dispositivos de conversión de energía sostenible, como las pilas de combustible y las baterías metal-aire, pero su cinética lenta limita severamente el rendimiento del dispositivo. Este estudio propone una estrategia de ensamblaje de interfaz mediada por moléculas de polidopamina (PDA): mediante un ensamblaje sinérgico de Pluronic F127 (F127) y clorhidrato de dopamina (DA) bajo la regulación molecular de 1,3,5-trimetilbenceno (TMB), se construye una capa de recubrimiento de PDA sobre la superficie de nanotubos de carbono (CNT@PDA), y tras la pirolisis se obtiene una capa de cáscara de carbono porosa jerárquica (CNT@HPC). Además, utilizando el ligando bidentado 2,2'-bipiridina (bipy) para quelar el precursor de cobalto, mediante una segunda pirolisis se estabilizan átomos individuales de cobalto anclados en la matriz de carbono, produciendo un catalizador de cobalto de un solo átomo con estructura de núcleo-cáscara porosa jerárquica (CNT@HPC-Co). El estudio demuestra que la estructura electrónica única de los sitios de átomos individuales de cobalto acelera significativamente la cinética de la ORR, mientras que los canales jerárquicos formados por el núcleo CNT y la capa de cáscara de carbono porosa promueven eficazmente la transferencia de electrones y la tasa de difusión de los intermedios de oxígeno. Las pruebas electroquímicas muestran que CNT@HPC-Co alcanza un potencial de semionda de 0,88 V en KOH 0,1 mol/L (frente al electrodo reversible de hidrógeno (RHE)), superando al Pt/C comercial y a catalizadores similares no preciosos reportados. Además, este catalizador muestra una alta densidad de potencia y una excelente estabilidad cíclica en baterías zinc-aire acuosas y flexibles casi sólidas. Este estudio ofrece una nueva estrategia para construir catalizadores ORR de bajo costo y alta actividad mediante el diseño sinérgico de ensamblaje de interfaz y química de coordinación de átomos individuales.

关键词

Polidopamina; Ensamblaje de interfaz; Estructura núcleo-cáscara; Catalizador de un solo átomo; Reducción de oxígeno

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