Modificación posterior con β-mercaptoetilamina del polímero poroso conjugado basado en carbazol: regulación de la estructura y rendimiento fotocatalítico
En las reacciones fotocatalíticas, las propiedades intrínsecas del fotocatalizador determinan directamente la eficiencia de la reacción. Sin embargo, los fotocatalizadores existentes presentan problemas clave como una fuerte recombinación de los portadores de carga foto-generados, sitios activos superficiales limitados y una hidrofobicidad insuficiente, lo que limita gravemente su aplicación práctica. Para abordar estos retos, este estudio utiliza la reacción click tio-alquino para introducir sistemáticamente grupos funcionales de β-mercaptoetilamina en el polímero poroso conjugado basado en carbazol PEC, construyendo una serie de fotocatalizadores poliméricos porosos modificados con diferentes equivalentes (PEC-1, PEC-4, PEC-8). A través de una caracterización sistemática de las propiedades fotoelectroquímicas y fotocatalíticas, se exploraron los mecanismos de regulación y las relaciones estructura-actividad de la incorporación de grupos funcionales de β-mercaptoetilamina sobre el comportamiento de los portadores de carga, las propiedades superficiales y la actividad fotocatalítica del material. Los resultados muestran que la modificación por injerto de β-mercaptoetilamina promueve significativamente la separación y migración de los portadores de carga foto-generados, al tiempo que mejora eficazmente la hidrofilicidad superficial del material, fortaleciendo sinérgicamente la cinética de la reacción fotocatalítica. Entre ellos, PEC-4 mostró el mejor rendimiento en la producción fotocatalítica de H2, alcanzando una tasa media de producción de 184.2 μmol·h-1 (10 mg del catalizador) bajo irradiación de luz visible y una eficiencia cuántica aparente del 2.1 % a 450 nm. Además, este fotocatalizador polimérico poroso funcionalizado mostró una excelente estabilidad estructural y durabilidad catalítica durante múltiples ciclos. Este estudio ofrece una nueva estrategia factible para el diseño preciso y regulación del rendimiento de fotocatalizadores poliméricos porosos conjugados funcionalizados, proporcionando una base experimental y referencia teórica importantes para la construcción racional de materiales fotocatalíticos eficientes.
关键词
polímero poroso basado en carbazol; modificación con mercaptoetilamina; fotocatálisis; separación y transporte de portadores de carga; hidrofilicidad