Los materiales de marcos orgánicos covalentes bidimensionales (2D-COFs), gracias a su estructura cristalina porosa altamente ordenada y características de diseño molecular programable, muestran amplias perspectivas de aplicación en materiales funcionales para separación de gases, adsorción molecular y fotocatálisis. Sin embargo, en comparación con el transporte electrónico y iónico, la investigación sobre los mecanismos de conducción térmica en 2D-COFs sigue siendo relativamente limitada. Como materiales poliméricos semiconductores orgánicos típicos, el proceso de transporte térmico en 2D-COFs está en gran medida regulado por el acoplamiento electrón-fonón. Este estudio utiliza 2D-COFs que contienen grupos de piridina como sistema modelo para examinar sistemáticamente el efecto de la dopaje con dos tipos de iones metálicos con diferentes configuraciones electrónicas de orbitales d en el acoplamiento electrón-fonón y el desempeño de conducción térmica. Los resultados indican que los iones metálicos dopados pueden inducir diferentes grados de hibridación de orbitales y deslocalización electrónica con los orbitales π de los ligandos orgánicos, actuando al mismo tiempo como anclajes de coordinación locales que restringen eficazmente la libertad de vibración de fonones locales en el armazón, suprimiendo el acoplamiento electrón-fonón, reduciendo la dispersión de las vibraciones de la red y mejorando la eficiencia de conducción térmica del material. Este estudio no solo revela el mecanismo intrínseco de control del comportamiento del transporte térmico mediante la estructura electrónica en 2D-COFs, sino que también proporciona nuevas ideas y estrategias de investigación para el diseño sinérgico de la estructura molecular y los estados electrónicos para optimizar el desempeño de conducción térmica de los 2D-COFs.

marcos orgánicos covalentes bidimensionales;conducción térmica;dopaje con iones metálicos;acoplamiento electrón-fonón