La potencialidad de la asociación junto con la compatibilidad con las perspectivas de aplicación, el control temporal y la respuesta a la luz combinados con la eficacia de la asociación térmica ofrecen amplias perspectivas de aplicación. Esta investigación diseñó y desarrolló un catalizador polimérico basado en el porfirina de aluminio (P(m,R)-Cat) para la oxidación catalítica de epóxidos bajo la influencia de la luz y el calor. P(m,R)-Cat utiliza una estrategia de síntesis modular, proporcionando la base para el estudio sistemático de la relación entre la estructura y las propiedades. El estudio muestra que con el aumento de la distancia entre los centros activos (m=2, 6, 10), el efecto sinérgico intramolecular de P(m,H)-Cat disminuye, mientras que la eficiencia térmica se mantiene estable (η≈23.8%). Con el aumento de la capacidad del anillo fenilo meso del porfirina para sustituir un sustituyente (R=tBu, H, Br), se refuerza el efecto cooperativo del catalizador, pero la eficiencia térmica disminuye secuencialmente (30.9%, 23.8%, 15.8%). Teniendo en cuentad la efecto cooperativo del catalizador y la capacidad de conversión de la luz en calor, el catalizador P(2,H)-Cat presenta el mejor rendimiento en la catalización de epóxidos y dióxido de carbono bajo la luz y una selección óptima (TOF=660 h-1, selección de polímeros >99%) además de una localización del efecto de enriquecimiento para múltiples centros activos, a pesar de un consumo de catalizador extremadamente bajo ([PO]/[Al]=20000/1). Este estudio optimiza el sistema de asociación térmica y propone nuevas perspectivas para el diseño modular del catalizador.
关键词
Associación térmica;porfirina;dióxido de carbono;catalizador polimérico;policiclo