最新刊期
      2014 年 第 卷 12 期

        研究论文

      • 张海霞,宋伊晴,安英丽,王影,史林启
        2014(12): 1561-1567. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14096
        摘要： 提出了一种使用复合胶束模拟分子伴侣来辅助蛋白质折叠的方法.制备了3种由不同比例的嵌段共聚物聚乳酸-b-聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PLA-b-PNIPAM)与聚乳酸-b-聚乙二醇(PLA-b-PEG)组成的温敏性的复合胶束(mixed-shell polymeric micelles, MSPMs),通过动态光散射考察了复合胶束在37 ℃以及在变性剂存在下的稳定性.以碳酸酐酶(CAB)和脂肪酶(Lipase)作为模型蛋白,研究了MSPM辅助蛋白质折叠的能力.结果表明,在高浓度变性剂存在下,PNIPAM仍具有温敏性,并且摩尔比为1:1的PLA-b-PNIPAM和PLA-b-PEG制备的MSPM具有非常好的稳定性.不同比例的MSPM对于CAB和Lipase都具有辅助复性效果,远远高于没有MSPM时的自发复性.其中,摩尔比为1:1的MSPM使CAB的复性率高达92.1%,Lipase的复性率也达到50%.  
        关键词：温敏性聚合物;复合胶束;蛋白质折叠;人工伴侣;疏水作用   
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        发布时间：2021-03-19
      • 吴娇娇,姚赛珍,陈道勇
        2014(12): 1568-1575. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14108
        摘要： 以带正电的聚苯乙烯(PS)微球为模板分别制备出表面层为二氧化硅的杂化微球(PS@SiO2)及空心二氧化硅微球(HSSi, hollow spheres of SiO2).利用巯基硅烷偶联剂的桥联作用将金或银纳米粒子修饰到二氧化硅壳层的外表面,制备出4种结构均匀、体积窄分布的复合粒子:(1)纳米金修饰在空心二氧化硅微球的外表面(HSSi-AuNPs);(2)纳米金修饰在实心的PS/二氧化硅杂化微球(PS为核、二氧化硅为壳层)的外表面(PS@SiO2-AuNPs);(3)纳米银修饰在空心二氧化硅微球的外表面(HSSi-AgNPs)以及(4)纳米银修饰在实心的PS/二氧化硅杂化微球的外表面(PS@SiO2-AgNPs).分别利用上述4种复合粒子作为拉曼增强(SERS)基底,并以结晶紫(CV)为探针分子对各基底的拉曼增强效果进行了研究,其CV检测限依次为10-10、10-9、10-11和10-11 mol/L,均具有较高的灵敏度.结果表明,以空心二氧化硅微球作为载体的增强效果优于以实心的杂化微球作为载体的增强效果(HSSi-AuNPs对CV的检测限比PS@SiO2-AuNPs对CV的检测限低1个数量级;虽然HSSi-AgNPs和PS@SiO2-AgNPs对CV的检测限相同,但对于相同浓度的CV,前者所获得的信号要明显强于后者).多次随机的重复测试表明,上述4种基底均具有优良的重复性.将上述4种基底在实验室放置3个月后用于CV的检测,各个基底仍具有相近的拉曼增强效果,即上述4种SERS基底的稳定性良好.  
        关键词：表面增强拉曼散射(SERS);金纳米粒子;银纳米粒子;二氧化硅微球;结晶紫   
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        发布时间：2021-03-19
      • 薛彦虎,杨贺然,薄淑琴,姬相玲
        2014(12): 1576-1584. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14100
        摘要： 采用升温淋洗分级方法对密度相同、熔融指数不同、拉伸强度和断裂伸长率不同、膜的抗冲击强度和抗撕强度有明显差异的2种低密度聚乙烯样品进行了分级,并利用GPC、DSC、SSA、13C-NMR等多种手段对原样和级份进行了链结构表征.由13C-NMR得到样品A和B总的支化含量分别为3.93 mol%,4.82 mol%,都既含有短链支化又含有长链支化;TREF-GPC交叉分级结果可以看出,2个样品的主要分级级份集中在较高温度区域,A样品主要集中于80 ℃的淋洗温度,分子量集中于3.2105区域,而B样品主要集中于75 ℃的淋洗温度,分子量集中于1.8105区域,样品A具有稍高的分子量且高分子量部分含量较多.由DSC结果得知,样品A的结晶度为34.7%,级份A1~A9的结晶度在26.0%~37.4%;样品B结晶度为34.4%,其级份B1~B9的结晶度在26.2%~34.8%.另外通过热分级结果得出,不管是原样还是各个级份,都具有约10个左右的多重熔融峰,显示出分子链内具有非均匀性,2个样品级份的数均亚甲基序列长度均随着淋洗温度升高而增加,分别为34~86和32~84.此外,讨论了它们的链结构特点以及与性能之间的关系.  
        关键词：低密度聚乙烯;升温淋洗分级;链结构   
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        发布时间：2021-03-19
      • 邱学青,汤潜潜,周明松,许锐林,杨东杰
        2014(12): 1585-1592. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14104
        摘要： 利用流变和电导等实验手段研究了木质素磺酸钠(SL)在浓溶液中的聚集行为,讨论了无机盐(NaCl、Na2SO4)、尿素及直链醇(甲醇、乙醇、正丙醇)对SL聚集行为的影响.结果表明,无机盐会促使较大SL聚集体的形成,而尿素可破坏聚集体的形成;少量直链醇加入将不利于SL聚集体的形成,但是过量醇的加入又会有利于SL聚集体的形成.从静电、氢键和疏水作用等不同角度对SL在浓溶液中的聚集行为进行了合理解释.  
        关键词：木质素磺酸钠;浓溶液;聚集行为;流变行为;机理   
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        发布时间：2021-03-19
      • 马琳,秦亚伟,董金勇
        2014(12): 1593-1599. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14111
        摘要： 在Ziegler-Natta丙烯聚合反应中,引入少量1,5-己二烯,在不明显改变聚丙烯链结构的基础上,通过可能的主链环化,提高其热稳定性.聚合反应由9,9-二(甲氧基甲基)芴为内给电子体的MgCl2/TiCl4催化剂在本体条件下进行,1,5-己二烯浓度控制在1.0 mol%以下.结果显示,在所控制的1,5-己二烯浓度下,虽然催化剂活性和聚合物分子量有一定程度的降低,但聚合物的熔点(Tm)和熔融焓(Hf)只略有下降,而结晶温度(Tc)基本保持不变.GPC和流变测试结果表明聚合物的链结构无变化,聚合过程无支化或交联结构生成.热重分析(TGA)结果显示,聚丙烯热稳定性有较大幅度的提高,初始分解温度(Tonset)从纯聚丙烯的460.6 ℃提高到482.3 ℃,聚合物在反应釜中呈良好的颗粒形态.  
        关键词：丙烯聚合;Ziegler-Natta催化剂;聚丙烯;1,5-己二烯;热稳定性   
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        发布时间：2021-03-19
      • 赵皎宏,杨睿,于建
        2014(12): 1600-1605. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14113
        摘要： 以聚丙烯(PP)/碳酸钙为研究对象,以复合材料界面为着眼点,探讨了不同的填料粒径和表面组成对复合材料光氧老化的影响,并提出了相关机理.首先,文中认为聚合物/无机填料界面面积与界面化学组成是影响老化速率的关键因素.聚合物与碳酸钙的总界面面积的增大会加速PP的光氧老化,不同偶联剂处理会改变碳酸钙的表面化学特性进而对PP老化产生促进或抑制.在此基础上提出了基于界面的老化反应速率概念及相应模型.其次,在老化领域采用了界面放大的实验方案,验证了碳酸钙对PP的老化促进很大程度上来源于碳酸钙表面的化学组成.此外,研究发现采用表面处理剂钛酸酯改性的碳酸钙能大大促进PP的老化,且表现为钛酸酯与碳酸钙的协同效果.  
        关键词：聚丙烯;碳酸钙;界面;光氧老化   
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        发布时间：2021-03-19
      • 黄春梅,张萌,王冬晖,白卫斌,徐艳莲,林金火
        2014(12): 1606-1612. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14109
        摘要： 通过使用操作简单、不需去除模板也不需使用乳化剂的breath figures(BFs)法,在多种非水氛围中制得聚合物微球,如丙烯腈-丙烯酸甲酯-苯乙烯三元共聚物(ASA) 和聚丁二酸丁二醇酯(PBS)等;并研究了聚合物溶液浓度、不同氛围等对微球形貌的影响.结果表明,以甲醇、乙醇和正己烷为氛围时均可制得聚合物微球,而在乙酸中得到的是聚合物多孔膜.在乙醇氛围中随着聚合物浓度的增加,微球逐渐黏结,均一性变差;随着乙醇氛围中水含量的增加,形貌由微球过渡到微孔膜.  
        关键词：Breath figures;不良溶剂;聚合物;微球;多孔膜   
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        发布时间：2021-03-19
      • 冯宇,苏智兴,孙丽,刘绍刚,刁开盛,张卫民
        2014(12): 1613-1621. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14110
        摘要： 设计并合成了一种交叉共轭的(cross-conjugated)缺电子型聚合物单体二溴代噻吩[2,3-b]并噻吩-吡咯[3,4-c]并吡咯(DPPTTZ)二酮,并将其分别与噻吩(T)、硒吩(Se)和N-甲基吡咯(Py)的双锡试剂进行共聚反应,获得了一类新的供体-受体(D-A)型共轭聚合物光电材料.这类材料分子的最高占有轨道(HOMO)能级较低,因此其光电器件具有较高的开路电压(Voc),稳定性好.此外,它们在紫外-可见光区有较宽的吸收,最大吸收位于波长620 nm附近;能带隙(band gap)小,分别为1.86 eV(pDPPTTZ-T)、1.83 eV(pDPPTTZ-Se)和1.85 eV(pDPPTTZ-Py).器件初步测试结果表明,上述聚合物与PC71BM组成的本体异质结聚合物太阳能电池Voc在0.68~0.81 V之间,能量转化效率(PCE)最高达3.05%(pDPPTTZ-T).  
        关键词：交叉共轭聚合物;吡咯并吡咯;噻吩并噻吩;有机太阳能电池;聚合物半导体   
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        发布时间：2021-03-19
      • 郑柳春,吴绍华,李春成,张栋,肖耀南,管国虎,朱文祥
        2014(12): 1622-1628. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14124
        摘要： 研究了聚富马酸丁二酯(PBF)的水热老化行为,采用凝胶渗透色谱法(GPC)、力学性能测试,示差扫描量热法(DSC)和全反射红外光谱(ATR-FTIR)研究了老化过程中PBF的分子量、力学性能、热性能和表面化学基团含量的变化.研究结果表明,PBF在30 ℃下具有良好的耐老化性能.温度对PBF老化行为的影响显著,水热老化温度升至60 ℃, PBF各项力学性能急剧下降,老化20天后样品在水中断裂并形成碎片,力学性能完全丧失,同时数均分子量下降了50%.80 ℃水热老化5天,样品即断裂并形成碎片,失去结构的完整性,数均分子量下降了87%.老化过程中碳碳双键的含量未发生明显变化,老化降解的机理是水的增塑、溶胀以及酯键水解,聚合物分子链断裂,分子量下降.  
        关键词：聚富马酸丁二酯;生物降解;老化;力学性能;热性能   
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        发布时间：2021-03-19
      • 孙鹏飞,范曲立,柳露林,邓卫星,卢晓梅,黄维
        2014(12): 1629-1634. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14117
        摘要： 用Suzuki偶合方法合成了一系列铱配合物为能量受体,侧链为羧酸基团的阴离子型水溶性聚芴.聚芴(P4,P5,P6)中铱配合物含量分别为0%,2%和5%,聚芴P6在水溶液中具有较好的荧光能量荧光转移(FRET)效率.还研究了pH变化对聚合物水溶液荧光光谱性能的影响,结果表明当pH 8时,所含羧基以钠盐形式存在使聚合物具有较好的溶解性和较强的荧光强度,pH 8时,羧基以COOH形式存在,使聚合物溶解度降低造成聚集,荧光发生淬灭.并且进一步研究了不同的蛋白质和多糖对铱配合物含量为5%的聚合物(P6)的荧光光谱变化,如加入带正电荷的溶菌酶后可以发生比较明显的FRET现象,加入中性的血红蛋白后荧光强度略有下降,而疏水作用较强的组蛋白和带负电荷肝素的加入可以增强P6的荧光强度减弱聚合物的FRET,因此聚合物P6可以作为蛋白质和多糖的光学检测器.  
        关键词：铱配合物;阴离子聚芴;荧光能量转移;蛋白质   
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        发布时间：2021-03-19
      • 刘江,刘媛,李迎春,唐辉,吴冰冰
        2014(12): 1635-1642. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14123
        摘要： 采用两步蒸馏沉淀聚合法,制备了红霉素表面分子印迹聚合物.第一步制备了甲基丙烯酸和二乙烯基苯共聚物微球(PMAA-co-DVB),将其作为内核,再通过第二步蒸馏沉淀聚合,以甲基丙烯酸(MAA)为功能单体,二乙烯基苯(DVB)为交联剂,偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,红霉素(EM)为模板分子,内核表面聚合一层分子印迹膜层,从而制得具有核-壳结构的红霉素表面分子印迹聚合物.通过激光粒径测定、扫描电子显微镜以及结合实验对其形貌和结合性能进行表征.结果表明,在聚合物单体体积分数为7%时,制备出的PMAA-co-DVB微球形态良好,当EM与MAA的比例为1:4,第二步蒸馏沉淀聚合中单体体积分数为2.8%时,所得的印迹材料结合性能最佳,对EM最大结合量为76.8 mg/g,结合达到平衡的时间为90 min.对红霉素的识别能力高于对其结构类似物罗红霉素.  
        关键词：两步蒸馏沉淀聚合;表面分子印迹;红霉素   
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        发布时间：2021-03-19
      • 陈勇伟,张日东,陈欣,冯新星,来侃,周岚,张建春
        2014(12): 1643-1647. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14129
        摘要： 利用广角X射线衍射仪(WAXD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、示差扫描量热仪(DSC)、声速取向测量仪、扫描电镜(SEM)以及纱线强伸度仪研究了不同牵伸倍数尼龙6复丝的晶型结构、熔融行为、取向度、表面形貌以及力学性能.结果表明,随着牵伸倍数的增加,伴随着晶型片晶的生长以及非晶区链段重排诱导晶型的生成,尼龙6复丝的结晶度不断的提高,在牵伸倍数达到3倍时,样品中出现了晶型的特征衍射峰,导致了其熔融温度的提高以及多重熔融峰的出现.同时,牵伸作用也增加了分子链沿纤维轴向的取向程度,消除了纤维表面的残余应力,改善了纤维的表面缺陷.在这些因素的共同作用下,尼龙6复丝的力学性能得到了一定程度的提高,当牵伸倍数为3倍时,拉伸强度与拉伸模量分别达到了5.0 cN/dtex和28.9 cN/dtex,与较低牵伸倍数相比较均有所提高.  
        关键词：尼龙6;牵伸;晶型结构;力学性能   
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        发布时间：2021-03-19
      • 李森,张明祖,何金林,倪沛红
        2014(12): 1648-1658. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14140
        摘要： 利用氧负离子聚合方法制备含氟聚异丁烯三嵌段共聚物,聚异丁烯-b-聚甲基丙烯酸-2-(N,N-二甲氨基)乙酯-b-聚甲基丙烯酸-(2, 2, 3, 3, 4, 4, 5, 5-八氟)戊酯(PIB-b-PDMAEMA-b-POFPMA),对PIB60-b-PDMAEMA63-b-POFPMA11的物理化学性质和成膜性能进行了研究.利用1H-NMR和GPC表征了聚合物的化学结构、分子量及分子量分布;通过TGA和DSC测试了聚合物的热分解温度与玻璃化转变温度(Tg).实验结果表明,PIB60以及PDMAEMA63的Tg分别为-61 ℃和5 ℃,PIB60-b-PDMAEMA63在-4 ℃左右存在一个Tg,而PIB60-b-PDMAEMA63-b-POFPMA11不仅在-4 ℃存在玻璃化转变,而且在26 ℃存在另一个玻璃化转变,对应于POFPMA嵌段的Tg.将聚合物制成薄膜,通过接触角测试发现聚合物薄膜具有一定的疏水疏油性质.根据Owens-Wendt公式计算了聚合物薄膜的自由能、分散能和极性能.利用原子力显微镜(AFM)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射分析(XRD)研究了聚合物中含氟嵌段向薄膜表面迁移富集和堆积结构,结果显示,在退火之后,含氟嵌段向薄膜的表面迁移、富集,并在表面排列形成双层堆积结构.  
        关键词：聚合物薄膜;聚异丁烯;含氟嵌段共聚物;氧负离子聚合   
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        发布时间：2021-03-19
      • 姚川,路崎,王献红,王佛松
        2014(12): 1659-1668. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14138
        摘要： 合成了12个OPV分子导线(分成乙酰巯基与氨基端基两个系列),采用导电原子力显微镜和扫描隧道显微镜-裂分结的方法对该类分子导线的电学性能进行了表征.通过分析单分子电阻与分子长度、温度以及电场的依赖关系,发现OPV分子导线的电子传输机理在临界长度为2.0 nm处发生了由隧穿传导向跳跃传导的转变.通过对比分子末端分别为巯基和氨基的单分子电导值,考察了不同的连接基团对OPV分子导线电子传输性能的影响,发现末端基团只影响分子的接触电阻,但不改变分子导线本身的电子传输机理.利用密度泛函理论和非平衡格林函数方法对OPV分子导线的电学特性进行了理论研究,结果表明分子的前线轨道能级与金电极的相对位置决定了OPV分子导线的电子传输机理.  
        关键词：低聚对亚苯基亚乙烯基;分子导线;电荷传输机理;连接基团   
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        发布时间：2021-03-19
      • 费贵强,汪丽,王海花,牟静
        2014(12): 1669-1677. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14143
        摘要： 采用自由基溶液共聚合法,合成了系列磺酸基丙烯酸酯三元无规共聚物表面活性剂(APSA).利用FTIR、1H-NMR、13C-NMR、GPC及元素分析证实了APSA的结构及组成.APSA胶束为核壳结构,随磺酸基含量增加,亲水层增厚.低剪切速率下,APSA溶液的黏度随磺酸基含量的增加而增加,胶束间的相互作用增强,假塑行为增强;高剪切速率下,黏度基本保持一致.DLS和表面张力表明,APSA1可将水溶液的表面张力降至43.26 mN/m.随亲水基团增加,表面张力增加,临界胶束浓度(cmc)增加.溶液浓度在cmc以下时,光散射强度较低且变化缓慢,高于cmc后,光散射强度呈现急剧的线性增长趋势,胶束聚集数急剧增加.随溶液浓度和亲水基团增加,胶束尺寸和分布系数增加.荧光光谱表明,随APSA浓度增加,I1/I3值从1.8降低到约1.2,芘的(0,0)吸收峰从334 nm迁移到338 nm,I338/I334值从0.7增大到1.45,表明疏水基团聚集形成疏水微区,芘分子从水相极性环境转移到胶束疏水内核.随亲水基团含量增加,分子聚集形成胶束的难度增加,速率降低.  
        关键词：自由基溶液共聚合;磺酸基丙烯酸酯;聚合物表面活性剂;共聚物胶束;聚集行为   
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        发布时间：2021-03-19
      • 史楠,高保娇,陈涛
        2014(12): 1678-1686. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14139
        摘要： 通过分子设计和过程策划,制备了高性能的牛血清白蛋白(BSA)分子表面印迹材料.首先以甲基丙烯酰氯为试剂,使交联聚乙烯醇(CPVA)微球表面的羟基发生酯化反应,将大量可聚合双键引入到 CPVA 微球表面.然后以含有可聚合双键的CPVA微球为载体,阳离子单体丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(DAC)为功能单体,N,N'-亚甲基双丙烯酰胺(MBA)为交联剂,牛血清白蛋白(BSA)为模板分子, 在水溶液体系中,基于主-客体之间的强静电相互作用,采用接枝聚合与印迹过程同步进行的方式,制备了高性能 BSA 分子表面印迹微球 MIP-PDAC/CPVA.采用红外光谱(IR)和扫描电子显微镜(SEM)对产物微球进行了表征.研究了印迹聚合物微球 MIP-PDAC/CPVA 对 BSA的大分子识别特性.研究结果表明,微球 MIP-PDAC/CPVA 对 BSA 具有优良的结合亲和性和特异的识别选择性,结合容量高达 108 mg/g,对牛血红蛋白(BHb)却基本不结合;相对于 BHb, MIP-PDAC/CPVA 对 BSA 的选择性系数高达 60.2.  
        关键词：牛血清白蛋白;丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵;表面印迹;接枝聚合;大分子识别   
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        发布时间：2021-03-19
      • 殷亮,樊本虎,王一丹,彭文博,赵志国,邬俊波
        2014(12): 1687-1692. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2014.14145
        摘要： 通过Stille法将呋喃衍生物苯并二呋喃(BDF)引入共轭主链,合成了苯并二呋喃-呋喃-苯并恶二唑共聚物 (Polymer 1,简称 P1 ).以紫外吸收光谱分析了聚合物溶液及其膜的基本光谱特征,通过理论计算进行了分子模拟,并用电化学循环伏安法测定了其基本的电化学性质.采用此材料为给体,PC71BM为受体制备了本体异质结型的有机太阳能电池器件,同时研究了不同给/受体重量比的情况下以及1,8-二碘辛烷作为添加剂的情况下的光伏器件性能.结果表明, P1 聚合物在可见光区具有较大吸收.由P1所制得的光伏器件,在AM1.5的模拟太阳光照射条件下最高的转化效率为2.96%,表明BDF基团的引入可实现窄带隙的光电聚合物.  
        关键词：苯并二呋喃;窄带隙;光伏;共轭聚合物   
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        发布时间：2021-03-19
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