最新刊期
      2016 年 第 卷 2 期

        快报

      • 常爱平,谢建达,吴清实,陈守敏,杜雪,吴伟泰
        2016(2): 125-133. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15342
        摘要： 通过2-溴-5-碘-3-(三聚氧乙烯)取代噻吩大分子单体的合成、镍催化缩聚等,得到Mn为6000的3-(三聚氧乙烯)取代聚噻吩(P3OET).在非选择性良溶剂四氢呋喃中,P3OET溶液发射橙色荧光.在选择性极性溶剂诱导作用下,P3OET在水中自组装形成稳定的球形自组装体,荧光峰相对红移而发射橙红色光,伴随荧光强度减弱;而在甲醇中,P3OET形成丝状自组装体,荧光峰相对蓝移而发射亮黄色光,但是荧光强度增强,表现出聚集增强发光现象.类似于含有低聚氧乙烯短支链的聚烯烃,P3OET在水溶液中还具有温度响应特性.当水溶液温度升高,荧光峰逐渐蓝移,并且荧光强度增强.P3OET自组装体可进入小鼠黑色素瘤B16F10细胞,并且发光而用于成像.利用控温热台适当加热细胞,或者使用解偶联剂、抗癌药物等化学刺激使细胞活动产生热量时,发光性质随细胞温度升高而发生蓝移、强度增强等规律性变化.  
        关键词：聚噻吩;低聚氧乙烯;聚集增强发光;温度响应性;细胞成像   
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        发布时间：2021-03-19

        综述

      • 叶碧华,孟璐,李立华,李娜,李志文,李日旺,蔡正伟,周长忍
        2016(2): 134-148. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15235
        摘要： 自愈合水凝胶与传统水凝胶相比,经受力破坏后仍可恢复其结构和功能,具有自我修复损伤的特点,是近年来备受关注的一种智能软材料.动态建构化学概念的引入,极大地促进了多响应性动态自愈合水凝胶的发展.本文综述了近年来基于动态建构化学合成自愈合水凝胶的方法,包括多重氢键作用、疏水相互作用、亚胺键、酰腙键等,并分析探讨了影响凝胶自愈合性能的因素及其在生物医学领域的潜在应用,还对其未来的发展进行了展望.  
        关键词：自愈合;水凝胶;动态建构化学   
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        发布时间：2021-03-19

        研究论文

      • 张江茹,王湘,戚桂村,李秉海,乔金樑,张晓红
        2016(2): 149-154. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15154
        摘要： 采用与传统制备方法不同的加料顺序,即将苯胺单体溶液滴加到过硫酸铵氧化剂溶液中,制备了具有珊瑚状表面形貌的聚苯胺亚微米级颗粒.扫描电子显微镜(SEM)表征表明这种聚苯胺颗粒的表面形貌非常的粗糙,并有大量纳米级的小凸起.使用3种不同的聚乙烯醇(PVA),即1799、1788和CP-1000,为稳定剂,得到的聚苯胺颗粒分别为PANI-1、PANI-2和PANI-3,均具有珊瑚状表面形貌.颗粒的平均尺寸分别为250,215和140 nm.颗粒的尺寸分布也随尺寸的降低而明显变窄.可见,稳定剂PVA在水中溶解性的好坏和分子量大小对聚苯胺颗粒的聚集程度和尺寸大小有很大的影响.通过傅里叶变换红外光谱(FTIR),热失重分析(TGA),粉末X-射线衍射(XRD),四探针电导率测试仪和N2吸脱附表征对得到的聚苯胺颗粒的化学结构、热稳定性、结晶结构、电性能和比表面积进行了全面的表征.聚苯胺颗粒的电导率可以达到2.7 S cm-1.对珊瑚状表面形貌的形成机理进行了探讨.  
        关键词：聚苯胺;珊瑚状形貌;亚微米颗粒;电导率   
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        发布时间：2021-03-19
      • 袁钦,宋永才,王国栋
        2016(2): 155-163. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15164
        摘要： 利用低分子量聚碳硅烷(L-PCS)与乙酰丙酮铝间的热聚合反应,通过调节原料配比和反应条件,合成了不同Al含量,且具有良好可纺性的聚铝碳硅烷(PACS).研究了PACS的分子量分布和分子结构,PACS纤维空气不熔化特点并与PCS纤维进行比较.结果表明,[Al(AcAc)3]以-Al(AcAc)2悬挂和-Al(AcAc)-桥联两种方式接入L-PCS分子结构,PACS分子量呈双峰分布.PACS中SiH含量和反应活性随Al含量增加而下降,氧化生成的SiOH难以进一步形成SiOSi交联结构.这导致Al含量越高,凝胶点温度越高,凝胶含量随温度升高增加缓慢,同时引入多余氧.通过预氧化与高温处理相结合的方法,将不熔化纤维中氧含量控制在11 wt%以下.高温处理过程中发生自交联:SiOH间脱水生成SiOSi;SiH与SiOH或SiCH3脱氢生成SiCH2Si.  
        关键词：SiC纤维;聚铝碳硅烷;空气不熔化;SiH;氧含量   
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        发布时间：2021-03-19
      • 李丹,杨中强,奚龙,李远
        2016(2): 164-172. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15167
        摘要： 以原位红外加热附件(in situ FTIR)跟踪二胺型苯并噁嗪树脂的交联固化过程,用二维红外相关光谱(2D-IR)研究其固化机理.In situ FTIR系列图谱显示苯并噁嗪发生热开环反应后,生成的中间体以两种形式存在,含有C=N键的中间体不再继续链的增长,其中一部分在高温下发生裂解反应,生成含有亚胺正离子C=N+的Schiff碱;含有碳正离子的中间体继续发生交联聚合反应,生成含有羟基、三取代芳香醚和Mannich桥结构的自聚产物.通过2D-IR的分析,进一步给出固化过程中关键基团的变化顺序,确定了二胺型苯并噁嗪树脂的自聚产物结构含有三取代芳香醚和Mannich桥结构.  
        关键词：二胺型苯并噁嗪;热固化;原位红外;二维红外   
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        发布时间：2021-03-19
      • 刘瑞清,梁爽,江存,徐祖顺,徐海波
        2016(2): 173-178. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15168
        摘要： 合成了一种新型可聚合型含钆单体,在温敏单体N-异丙基丙烯酰胺存在下,采用无皂乳液聚合法一步制备了含钆温度敏感的高分子微球. 透射电子显微镜测试表明微球呈单分散性;动态光散射测试表明高分子微球的平均水合粒径约260 nm,呈现很窄的粒径分布;当温度从25 ℃升到45 ℃时,其粒径减小约60 nm,表明含钆高分子微球具有较好的温度敏感性. 体外MRI测试表明,所得高分子微球的体外弛豫率为8.01 (mmol/L)-1 S-1(3 T),能有效的增强MRI信号,具有优良的MRI造影功能.上述结果表明,所得微球作为一种多功能MRI造影剂,在生物医学领域极具应用前景.  
        关键词：钆;温度敏感;高分子微球;MRI   
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        发布时间：2021-03-19
      • 师建军,严蛟,孔磊,杨云华,左小彪,冯志海,余瑞莲
        2016(2): 179-186. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15162
        摘要： 基于普通线性酚醛树脂体系,采用溶胶-凝胶(sol-gel)法制备了酚醛树脂有机气凝胶.通过调节交联剂六亚甲基四胺(HMTA)的浓度对酚醛树脂有机气凝胶的微观孔结构进行优化,减小溶剂在干燥过程中的毛细作用力,采用常压干燥的手段即可得到较小收缩率、较强骨架强度的有机气凝胶.详细研究了交联剂(HMTA)用量对有机气凝胶内部微观孔结构/形貌、表观密度、热稳定性、力学性能等方面的影响.孔结构与微观形态研究结果表明,随着HMTA浓度的减小,有机气凝胶平均孔径减小,比表面积增加,在较低交联剂浓度下,平均孔径达到100 nm,并且孔径分布均匀,内部聚合物有机骨架完好.纳米尺度的孔径和均匀的孔径分布能够显著提高有机气凝胶的骨架稳定性,与微米尺度孔径的气凝胶材料相比,压缩模量和压缩强度均有显著的提高.HMTA浓度的提高使酚醛树脂气凝胶体系中引入大量不稳定的NCH2基团,造成气凝胶材料的热稳定性下降.  
        关键词：酚醛树脂;溶胶-凝胶;有机气凝胶;孔结构;热稳定性   
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        发布时间：2021-03-19
      • 倪楠楠,温月芳,王程成,陈旭,益小苏
        2016(2): 187-196. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15163
        摘要： 将具有优异阻尼减振性能的纯天然苎麻纤维布与力学性能较好的碳纤维布混杂铺层,利用VRAM(真空吸注成型)工艺制备了环氧树脂基结构阻尼复合材料.首先考察了复合材料的力学性能,包括动态力学性能、静态力学性能和冲击断裂韧性;其次通过共振频率和阻尼因子评价了复合材料的阻尼减振性能.结果表明,通过苎麻纤维布/碳纤维布的混杂铺层能够平衡力学性能和阻尼性能之间的矛盾,可根据实际应用需求实现材料阻尼性能和力学性能的可控调节,充分发挥复合材料可设计性强的优势.其中RCRCR型铺层复合材料的损耗因子达到0.0057,比纯碳纤维布复合材料的0.0018提高了2.2倍,而拉伸强度和拉伸模量分别达到381.6 MPa和21.5 GPa,比纯苎麻纤维板提高了4.6倍和97.2%.最后,对混杂铺层复合材料的结构进行分析并针对阻尼性能进行有限元模拟,探讨了不同铺层方式影响复合材料力学性能和阻尼性能的规律,并对其他混杂铺层的复合材料的共振频率和损耗因子进行预测,为结构阻尼材料的设计提供一定的参考依据.  
        关键词：苎麻纤维;VARM;混杂铺层复合材料;有限元法;阻尼   
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        发布时间：2021-03-19
      • 王航,庄旭品,聂发文,王良安,周国青
        2016(2): 197-203. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15181
        摘要： 提出了一种利用杂化纳米纤维来制备高性能质子交换膜的方法,首先采用溶液喷射纺丝技术纺制了SPES/SiO2杂化纳米纤维,再通过溶液浸渍法制备了SPES/SiO2/Nafion复合质子交换膜,并研究了其热稳定性、吸水性能、溶胀性能、质子传导性能以及甲醇渗透性能等.结果表明,杂化纳米纤维的引入明显改善了Nafion膜的热性能、尺寸稳定性,并大大提高了其质子传导性能.TG 数据表明复合膜的热稳定性相比于Nafion膜得到了极大改善.复合膜溶胀率均比Nafion膜的小,SPES/SiO2/Nafion-5,SPES/SiO2/Nafion-15和SPES/SiO2/Nafion-25在 80 ℃ 溶胀率仅为14.9%, 15.84% 和 17.2%,但是复合膜的溶胀率随着SiO2含量的增加而增大.复合膜电导率随SiO2含量的增加呈先增大后减小的规律,SiO2含量为15%的复合膜在80 ℃、100%湿度条件下,质子导电率可达到0.154 S/cm.其阻醇性能也得到了极大改善,SiO2含量为25%的复合膜相比于Nafion膜其甲醇渗透率降低了55.3%.因此SPES/SiO2杂化纳米纤维复合质子交换膜可以作为一种新型质子交换膜应用于燃料电池中.  
        关键词：质子交换膜;燃料电池;纳米纤维;杂化   
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        发布时间：2021-03-19
      • 李照华,樊树峰,陈铁,金龙一
        2016(2): 204-210. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15179
        摘要： 合成了以酯键和醚键相连的苯和联苯作为刚棒B嵌段,以聚合度为7,12和17的聚环氧乙烷为A嵌段及辛基或十六烷基为C嵌段的ABC型三嵌段线团-刚棒-线团分子. 通过核磁共振氢谱和基质辅助激光解吸电离时间飞行质谱(MALDI-TOF MS)对其结构进行了表征,利用偏光显微镜(POM)、示差扫描量热法(DSC)和小角X 射线散射实验(SAXS)对其本体状态下的自组装行为进行了研究. 结果表明,聚环氧乙烷聚合度为7、烷基链分别为辛基和十六烷基的化合物 1a和2a 在固相和液晶态分别自组装成倾斜柱状结构和矩形柱状结构,而具有长聚环氧乙烷链的化合物 2b、2c 和 1c 在固相都自组装成倾斜柱状结构.发现聚环氧乙烷链和烷基链的长度显著地影响线团-刚棒-线团分子体系的自组装行为.通过改变线团-刚棒-线团分子体系中柔性链长度的策略,可以精确地调控刚柔三嵌段共聚物的聚集体结构.  
        关键词：自组装;超分子结构;刚棒-线团分子;相行为;三嵌段   
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        发布时间：2021-03-19
      • 王玉珍,赵外欧,李亚鹏,王静媛
        2016(2): 211-218. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15175
        摘要： 通过酰胺化反应在聚甲基丙烯酸环氧丙酯-g-聚乙二醇聚合物(PGMA-g-PEG)上修饰叶酸靶分子(FA).核磁共振(1H-NMR)和红外光谱(FTIR)测试表明成功合成了PGMA-g-(PEG)(FA)聚合物.利用该聚合物对量子点(QDs)进行配体交换形成水溶性量子点,再通过戊二醛及亚胺键键连的方式在水溶性量子点表面连接抗癌药物阿霉素(DOX)形成叶酸靶向的诊疗一体体系.紫外-可见光谱(UV-Vis)谱图显示该体系具有量子点和阿霉素的特征吸收峰,同时还出现了叶酸的特征吸收峰,由此说明了叶酸靶向的诊疗一体体系的成功制备.通过体外药物释放研究表明该体系具有较好的pH敏感性,在pH为5.0时具有较大的药物释放率,而在pH为7.4时较稳定,药物几乎得不到释放.通过HeLa细胞实验研究表明相比于诊疗体系,带有叶酸靶向的诊疗体系具有更大的细胞毒性,可以更好的被细胞所摄取,在细胞内形成较高浓度的量子点和阿霉素,可以更好的实现细胞的成像和肿瘤的治疗.  
        关键词：叶酸;量子点;DOX;诊疗一体;pH敏感   
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        发布时间：2021-03-19
      • 邹业成,曲正阳,翟进贤,郭晓燕,杨荣杰
        2016(2): 219-225. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15186
        摘要： 采用原位红外光谱法研究了PTPEG/GAP反应动力学.利用PTPEG/GAP反应体系在2100 cm-1和1086 cm-1吸光度比值与反应时间的关系得到了PTPEG/GAP本体末端点击化学交联反应的动力学曲线. 曲线拟合表明,PTPEG/GAP本体末端交联反应过程分为明显的两个阶段;30 ℃时第一阶段反应动力学结束于535 min,40 ℃时为305 min,50 ℃时为295 min,60 ℃时为115 min. 黏度测试表明,PTPEG/GAP反应体系黏度() 随时间(t) 变化曲线呈L型;30 ℃时-t曲线拐点出现于540 min,40 ℃时为320 min,50 ℃时为305 min,60 ℃时为118 min,拐点前后分别对应PTPEG/GAP凝胶前、凝胶后状态;且-t曲线拐点时间与PTPEG/GAP第一阶段反应动力学结束时间相吻合. Arrhenius公式拟合表明,凝胶前,PTPEG/GAP末端点击化学交联反应表观活化能Ea1为(45.572.77)kJ/mol;凝胶后,表观活化能Ea2为(59.504.01)kJ/mol.  
        关键词：点击化学;端丙炔基聚乙二醇(PTPEG);本体末端交联;光谱分析;反应动力学   
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        发布时间：2021-03-19
      • 王霞,吴文承,袁俊超,吴晓蕾,吴雪妍,熊燕飞,王艺峰
        2016(2): 226-233. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15187
        摘要： 选择壳聚糖水溶液作为唯一反应物,利用简单方便的微波原位法制备碳点/壳聚糖荧光复合物,该复合物无需经过产物分离提纯等步骤就能够直接进行后续应用.测试结果表明,碳点/壳聚糖复合物溶液呈黄棕色,透明均一,在365 nm紫外光下显示出明显的蓝色荧光.此外,碳点/壳聚糖复合物中的碳点分散良好,尺寸比较均一.重要的是,该碳点/壳聚糖复合物具有新的综合性能特点,即不仅被赋予了碳点的多色荧光性能,而且还保留了壳聚糖的成膜性能和pH刺激响应性能,可以十分方便地直接进行多种应用,包括利用该复合物制备荧光复合膜和复合球,以及采用电沉积方法制备具有特定形状的荧光涂层,还可以直接应用于细胞成像.因此,这种微波原位法制备的碳点/壳聚糖复合物在荧光材料、荧光涂层、生物成像和生物标记等领域具有潜在的应用价值.  
        关键词：碳点;壳聚糖;原位法;荧光材料   
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        发布时间：2021-03-19
      • 贺经纬,赵秀英,郑玮,王奥,吴丝竹
        2016(2): 234-241. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15188
        摘要： 对天然橡胶复合材料进行了不同时间下的热氧加速老化实验并分析其老化机理.采用红外测试研究天然橡胶在热氧老化过程中可能的基团变化规律,同时对不同老化时间下的红外结果进行二维相关分析,发现老化产物的生成速率依次为酯过氧化物醚;核磁交联密度测试表明总交联密度(XLD)与网链分子量(Mc)及横向弛豫时间(T2)有很好的对应关系,XLD随着老化时间的增加而增加,即天然橡胶热氧老化过程中交联反应占主导地位;示差扫描量热(DSC)测试发现,随着老化时间的增加,玻璃化转变温度(Tg)升高,玻璃化转变区变宽,表明交联反应占主导地位,与核磁交联密度测试结果一致.通过对天然橡胶进行压缩应力松弛实验,采用修正的标准线性固态模型(SLS模型)进行拟合分析,发现在短时热氧老化过程中,老化以氧化和交联反应为主,与核磁交联密度及DSC实验结果一致.  
        关键词：天然橡胶;热氧老化;二维相关分析;标准线性固态模型   
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        发布时间：2021-03-19
      • 吴炳洋,郑帼,孙玉,陈旭
        2016(2): 242-249. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15189
        摘要： 以石墨烯/正十八烷为芯材,三聚氰胺-尿素-甲醛树脂(MUF)为壁材,苯乙烯马来酸酐共聚物(SMA)为乳化剂,采用乳液聚合法制备相变微胶囊.系统研究了石墨烯对于正十八烷微胶囊性能的影响.采用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、傅里叶变换红外光谱分析仪(FTIR)、拉曼光谱仪、X射线衍射仪(XRD)、Hot Disk热常数分析仪、示差扫描量热仪(DSC)和热重分析仪(TGA)对相变微胶囊的外貌形态、晶型结构和热性能进行表征和分析.结果表明,微胶囊呈圆球形且光滑,粒径约为1~30 m.当石墨烯添加量为0.1 g时,微胶囊的形貌无明显变化.当加入过量石墨烯时,微胶囊出现了明显的团聚现象.XRD测试表明,包覆于微胶囊中的石墨烯没有使微胶囊的结晶峰位置发生明显的偏移,这对于微胶囊的实际应用是有利的.微胶囊的相变热焓和包覆率随着石墨烯的加入而不断减小,但芯材的过冷现象得到了明显的改善.石墨烯对于微胶囊传热性能的提升有着显著的效果.当石墨烯的添加量为0.2 g时,微胶囊的导热系数为0.092 W m-1 K-1,与纯微胶囊相比提高了约51%,这说明石墨烯改善了传统相变微胶囊的传热性能,提升了相变微胶囊的应用性能.  
        关键词：石墨烯;正十八烷;相变微胶囊;热性能   
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        发布时间：2021-03-19
      • 柴仕淦,袁建军,邹其超,张金枝
        2016(2): 250-255. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15192
        摘要： 采用无皂乳液聚合法合成了聚(苯乙烯-co-甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵)(poly(St-co-DMC))纳米粒子,平均粒径约为100 nm.以此纳米粒子为模板,在接近室温及pH为中性的温和条件下,以四甲氧基硅烷(TMOS)为硅源,合成了poly(St-co-DMC)/SiO2杂化纳米粒子,TEM结果显示该纳米粒子具有明显的核壳结构,SiO2主要沉积在壳层.进一步通过四氢呋喃溶解制备得到具有空心结构的纳米粒子,这种空心结构纳米粒子的FTIR图谱中既有SiO2的信号,也有poly(St-co-DMC)的信号,说明空心纳米粒子的壳层不完全是SiO2,对空心纳米粒子的TGA结果分析计算得到SiO2的含量仅为69.7%,说明纳米粒子的壳层为杂化壳层,并且,这种壳层的厚度随着反应温度的升高、反应时间的延长、TMOS用量的增加及聚合物模板中DMC含量的增加而增大.  
        关键词：poly(St-co-DMC)/SiO2;杂化;纳米粒子;TMOS;沉积   
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        发布时间：2021-03-19
      • 严刚,聂光庭,孔祥权,邝淼,容建华
        2016(2): 256-263. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15182
        摘要： 利用湿化学法合成了具有光热效应的纳米硫化铜(CuS)颗粒,采用沉淀聚合法,以N-异丙基丙烯酰胺(NIPAAm)和N-乙烯基吡咯烷酮(NVP)为共聚单体,锂藻土(laponite)作为交联剂,吸附纳米硫化铜,制备出兼具光热效应和温敏响应性的复合微凝胶[P(NIPAAm-co-NVP)/ CuS] (NNC/CuS),并测试其载药和药物缓释性能.实验结果表明,制备的纳米CuS和NNC/CuS复合微凝胶均在近红外区有很宽的光谱吸收带,在980 nm(0.51 W/cm2)激光的辐照条件下, NNC/CuS复合微凝胶具有良好的光热效应,温度在8 min内可以升至51.9 ℃,对于Hela细胞杀伤效果明显,并随着激光照射时间的延长效果越好.复合微凝胶的载药量为0.15 mg/mg,在pH=5.5的PBS缓冲液中累积药物释放为75%,高于pH=7.4的63%.同时光热效应对于温敏性载药微球的药物释放具有有效地调控作用,在药物释放阶段,激光照射段药物释放率明显高于未加激光照射段.另外聚合物与纳米CuS的复合改善了纳米CuS对于细胞的毒性,NNC/CuS复合微凝胶细胞存活率为90.9%高于纳米CuS的63%.  
        关键词：微凝胶;温敏性;纳米硫化铜;光热效应;癌症;药物释放   
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        发布时间：2021-03-19

        研究简报

      • 郑香允,陈晓婷,李道克,冯传义
        2016(2): 264-270. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2016.15248
        摘要： 为改善多壁碳纳米管(MWCNTs)在环氧树脂(EP)中的分散性和界面性质,以1-乙烯基-3-丁基咪唑六氟磷酸盐([VBIM]PF6)为单体合成聚离子液体(PIL),用于MWCNTs的表面改性. 用热重分析(TG),拉曼光谱(Raman)和扫描电镜(SEM)对改性碳纳米管(PIL-CNTs)进行了表征. 结果表明,PIL可吸附在MWCNTs表面且不改变MWCNTs的电子结构. 与原始MWCNTs相比,PIL-CNTs在丙酮中的分散性更好. 在EP中加入0.5 wt%的PIL-CNTs,以4,4'-二氨基二苯甲烷(DDM)为固化剂制备环氧树脂固化物. 动态力学(DMA)研究表明,PIL-CNTs提高了EP的储能模量,玻璃化温度比纯EP和MWCNTs/EP分别提高了5.6 ℃和3.3 ℃;PIL-CNTs/EP的拉伸强度,弯曲强度和冲击强度较纯EP分别提高了35.2%,26.4%和45.0%. 拉伸断面的SEM可看出PIL-CNTs在复合材料中的分散性和与环氧树脂基体的界面结合力均优于原始MWCNTs.  
        关键词：碳纳米管;聚离子液体;环氧树脂;分散;力学性能   
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        发布时间：2021-03-19
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