最新刊期
      2017 年 第 卷 8 期

        快报

      • 邹会昭,张习,郑少笛,杨伟,刘正英,杨鸣波,冯建明
        2017(8): 1215-1219. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.17090
        摘要：以碳纤维（CF）为填料，聚偏氟乙烯（PVDF）为基体，通过熔融共混法制备PVDF/CF导电复合材料.所得复合材料具有显著的正温度系数（PTC）效应，温度上升到聚合物熔点附近时，电阻率对温度变化敏感.在转折温度区间（155.5~171.0℃，△=15.5℃）内，其体积电阻率的增加速率约为1.3×105 Ω cm K-1.在不同CF含量下，复合材料表现出不同的PTC行为.随着CF含量的增加，其峰值电阻略有下降.高导电粒子含量下，无负温度系数（NTC）效应.在冷却循环过程，导电网络的重构性良好.复合材料即使经过多次热循环，依然表现出良好的PTC特性重现性.  
        关键词：聚偏氟乙烯;碳纤维;导电复合材料;正温度系数效应;转折温度区间   
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        发布时间：2021-01-26

        专论

      • 陈全
        2017(8): 1220-1233. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.17093
        摘要：离子作用的可逆性赋予了含离子聚合物丰富的力学和电学性能，使其广泛应用在高抗冲材料、记忆材料、自修复材料和智能响应材料等新兴领域.本专论结合作者近年的研究工作，介绍了含离子聚合物体系的构效关系和分子流变学，从3个方面展开：第1部分介绍了对于含离子聚合物的离子聚集状态的调控，和离聚物与聚电解质的相互转化；第2部分介绍了离子高度聚集的无规离聚物丰富的线性黏弹性，重点介绍了非缠结体系在链均一个离子浓度附近区域的溶胶凝胶转变以及缠结体系在平均每个缠结链段一个离子浓度附近区域的单平台到双平台模量的转变；第3部分介绍了如何进行分子设计，使得含离子聚合物成为有效的离子传输介质.最后总结了该研究领域的科学问题和面临的挑战.  
        关键词：离聚物;聚电解质;单离子导体;结合能;可逆性;线性黏弹性   
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        发布时间：2021-01-26
      • 程义云
        2017(8): 1234-1245. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.17095
        摘要：阳离子高分子被广泛应用为非病毒类基因载体，但这类高分子材料的转染效率与细胞毒性之间通常存在"恶性"关联，即获得高转染效率时往往会伴随严重的细胞毒性.如何制备兼具高效、低毒特点的高分子载体是成功实施基因治疗的关键.含氟高分子是一类具有独特理化性质的高分子，能够在低电荷密度条件下与核酸形成稳定的复合物，从而实现高效、低毒的基因转染.含氟功能基团可帮助阳离子高分子改善复合物稳定性、细胞内吞、内涵体逃逸、胞内核酸释放等多个环节，从而赋予了含氟高分子在基因递送过程中的氟效应.该专论系统地总结了含氟高分子基因载体的研究，介绍了含氟高分子的基因递送性能、作用机理以及在基因治疗、基因编辑中的应用，并对含氟高分子载体的未来发展进行了展望.  
        关键词：含氟高分子;基因递送;氟效应;树形高分子;超分子自组装   
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        发布时间：2021-01-26
      • 董焕丽,燕青青,胡文平
        2017(8): 1246-1260. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.17127
        摘要：共轭高分子材料特异的金属或半导体的电子特性兼有质轻、价廉、易于加工的优点使其在有机场效应晶体管、有机太阳能电池和有机发光二极管等领域显示了重要的应用前景.然而，尽管经过几十年的不断研究，共轭高分子材料种类及其相关器件性能均已得到显著发展，但是共轭高分子材料的本征电荷传输特性仍不清楚，其研究面临巨大挑战，这主要是由共轭高分子材料本身分子量分布弥散、分子间相互缠结以及在常规旋涂薄膜器件中分子高度无序等特性所决定的.从调控共轭高分子聚集态结构的角度出发，不断提高共轭高分子的结构有序性及减小电荷传输过程中的晶界及缺陷密度，是实现共轭高分子材料本征性能认识的有效途径之一.本文首先简单归纳总结了研究者在共轭高分子多尺度聚集态结构调控及性能研究方面的初步结果，进一步结合国内外相关研究进展，重点对共轭高分子晶体方面的工作展开详细介绍，最后对该领域未来发展的挑战及机遇进行了简单评述.  
        关键词：共轭高分子材料;多尺度聚集态结构;共轭高分子晶体;本征性能;高性能器件   
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        发布时间：2021-01-26

        综述

      • 张连斌,王珂,朱锦涛
        2017(8): 1261-1276. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.17126
        摘要：近年来，嵌段共聚物在受限空间中的自组装已成为高分子科学领域一个新的关注点.在受限条件下，嵌段共聚物展现出更多的可调控性，可获得复杂多样的微相分离结构.这些新颖的结构为实现嵌段共聚物更加丰富的功能奠定了材料基础.中国的学者们在嵌段共聚物受限自组装的理论模拟和实验研究方面取得了一系列重要创新成果，有力地推动了该领域的发展.本文总结和评述了中国学者在该领域的研究进展，并展望了嵌段共聚物受限自组装研究未来发展的机遇与挑战.  
        关键词：嵌段共聚物;自组装;受限空间;微相分离;界面性质   
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        发布时间：2021-01-26

        研究论文

      • 罗海媛,陈介焕,刘聪,石光,李国明,池振国
        2017(8): 1277-1284. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.16356
        摘要：设计合成了一个以四苯乙烯为核心，四端连接长烷基链的咔唑基四苯乙烯衍生物（TPECz），该化合物具有典型的聚集诱导发光（AIE）特性.紫外光谱（UV-Vis）、荧光光谱（PL）、热重（TG）和示差扫描量热（DSC）研究表明，该化合物属于深蓝光材料、具有较好的热稳定性，并且对金属Fe3+具有很好的识别作用，有望用于金属离子检测；同时，该化合物外围的咔唑基团具有电化学活性，采用电化学聚合方法可制备其聚合物交联荧光薄膜，扫描电镜（SEM）和原子力显微镜（AFM）研究表明，该荧光薄膜表面平整，有望用于制备有机电致发光器件（OLED），可见该化合物是一种多功能材料.  
        关键词：四苯乙烯;咔唑;聚集诱导发光;电化学聚合;多功能材料   
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        发布时间：2021-01-26
      • 杨佩佩,董立超,李园园,张龙龙,石建兵,支俊格,佟斌,董宇平
        2017(8): 1285-1293. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.17001
        摘要：设计合成了具有聚集诱导发光增强活性（AEE）的含五苯基吡咯的甲基丙烯酸酯单体M-PPP，并通过自由基聚合制备了系列均聚物及不同五苯基吡咯侧基含量的聚甲基丙烯酸酯共聚物.所制备的均聚物P与共聚物CP在THF/H2O体系中均具有AEE特性，在水含量大于20%时荧光开始增加，大于80%时荧光快速增加，95%时相对荧光强度达到最大；单体M-PPP则在水含量低于70%时荧光强度略有降低，随后迅速增加，95%后荧光强度下降.五苯基吡咯侧基含量较高的共聚物表现出更好的AEE特性.进一步的研究发现，共聚物CP在THF/H2O混合溶液中能够对赖氨酸产生荧光点亮型响应.  
        关键词：聚集诱导发光增强;五苯基吡咯侧基;聚甲基丙烯酸酯共聚物;赖氨酸荧光响应   
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        发布时间：2021-01-26
      • 陈建军,王铁石,唐正伟,徐一兵,徐林,曹茂盛,冯增国
        2017(8): 1294-1303. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.16331
        摘要：采用2种膦亚胺半茂化合物[（t-Bu）3P=N]CpTiCl2（PT1）和[（t-Bu）3P=N]CpTiMe2（PT2）为主催化剂，分别以甲基铝氧烷（MAO）或[Ph3C][B（C6F5）4]为助催化剂用于丙烯聚合研究.详细考察了不同n（Al）/n（Ti）、反应温度、反应压力、反应时间等因素对丙烯聚合活性、分子量与分子量分布及其分子结构的影响.还与典型的（rac-[En（IndH4）2]ZrC12）（1），CpTiCl3（2）及Cp2TiCl2（3）催化剂的催化效果进行了比较.凝胶渗透色谱（GPC）、核磁共振氢谱与碳谱（1H/13C-NMR）、示差扫描量热分析（DSC）和红外（FTIR）分析结果表明：这2种催化剂催化丙烯聚合的活性可高达3.25×106 g聚合物/molTi·h，重均分子量高达4.4×105，分子量分布 < 2.0.降低温度及升高反应压力和延长反应时间都能使聚丙烯分子量增加.观察到聚合初期产物分子量随聚合时间线性增大.在-100~200℃范围内没有观察到熔融峰出现，但在-3.7~-2.6℃区间可以观察到有玻璃化转变温度出现.序列结构分析表明，所生成的聚丙烯为无规结构，但二元组r（62.28%）高于m（37.72%），意味着聚合过程中有间规聚合倾向.[mr/（2mm+mr）]+[mr/（2rr+mr）]=1.04的计算结果进一步说明，由此类催化剂体系催化丙烯聚合生成的产物立体结构序列分布服从伯努利统计模型，聚合主要以1，2-插入方式为主，同时含有少量2，1-插入.  
        关键词：膦氮配体;半茂钛催化剂;丙烯聚合;序列分布   
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        发布时间：2021-01-26
      • 汪羽翎,李武松,刘聪聪,黄卫,颜德岳,康宏强
        2017(8): 1304-1311. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.16355
        摘要：以1，2，4-偏苯三羧酸酐（BTAA）和乙醇胺（EMA）为原料，分别采用"二步法"和"一步法"熔融缩聚制备了端羧基超支化聚酯酰胺（HBPEA）.第1步利用官能团非等活性原理，在乙醇溶剂中由BTAA中高活性的酸酐基团与EMA中高活性的氨基反应原位生成含1个羟基和2个羧基的AB2中间体，蒸除乙醇后，再第2步熔融缩聚得到超支化聚酯酰胺，可避免聚合过程中发生凝胶.为便于工业化应用，还采用BTAA与EMA经"一步"熔融缩聚制备了端羧基超支化聚酯酰胺.分别采用核磁共振（NMR）、乌氏黏度计、示差扫描量热仪（DSC）、热失重分析仪（TGA）以及阿贝折射仪等对2种方法所制备的目标产物化学结构和特性黏度等各项性能进行了表征，结果表明：所得聚酯酰胺具有超支化结构，特性黏数为0.12~0.15 dL/g，支化度为0.64~0.65，在350℃之前未发生热失重，玻璃化转变温度为125~126℃，折射率为1.57~1.58，与聚碳酸酯（PC）相近.因此将其作为加工助剂用于PC塑料体系的加工.超支化聚酯酰胺的加入，不仅能改善PC的加工流动性，同时还能改善制品的机械性能和表面光洁度，且不会引起PC色泽的变化.  
        关键词：超支化聚酯酰胺;熔融聚合;加工助剂;聚碳酸酯   
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        发布时间：2021-01-26
      • 甄冉,迟茜文,王星元,杨阔,蒋引珊,李芳菲,薛兵
        2017(8): 1312-1319. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.16332
        摘要：通过尿素对高岭石的插层及随后的超声脱除处理，制备了一种片层剥离的高岭石粉体，并将这种剥离高岭石与聚氧化乙烯/高氯酸锂（PEO/LiClO4）体系复合，制备出PEO/高岭石复合物.采用X射线衍射仪、红外光谱仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、扫描量热仪、电化学工作站和万能材料试验机进行结构表征和性能测试.结果表明，尿素在高岭石层间的插层和脱除引起了高岭石片层的剥离，片层厚度小于50 nm.剥离高岭石在PEO/LiClO4体系中与PEO形成了强烈的氢键作用，促进了PEO结晶度的降低，进而提高复合物的离子电导率.含有20 wt%剥离高岭石填料的PEO/高岭石复合物的离子电导率达到6.0×10-5 S/cm，与未复合的PEO/LiClO4相比，提高了一个数量级.复合物制备过程中的烘干温度对PEO的结晶度会产生一定的影响，95℃下的烘干处理能得到结晶度较低，离子电导率较高的复合物.此外，剥离高岭石的添加显著提高了聚合物的杨氏模量和拉伸强度，与未复合的PEO/LiClO4相比，杨氏模量和拉伸强度最大提高了256%和121%.  
        关键词：高岭石;聚氧化乙烯;离子电导率;力学性能   
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        发布时间：2021-01-26
      • 尤劼,叶霖,张爱英,冯增国
        2017(8): 1320-1330. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.16357
        摘要：首先在精准控制摩尔投料比条件下，通过缓慢加料方式制备出以2-溴异丁酰基为端基的双三缩四乙二醇偶氮苯二甲酸酯（Br-EG4-AZO-EG4-Br，1）作为引发剂，然后在[γ-CD]/[1]=4的条件下，将1与γ-环糊精（γ-CD）在水溶液中进行自组装制备得到双链包结聚准轮烷（iPPR），进而用该聚准轮烷原位引发N-异丙基丙烯酰胺（NIPAAm）进行原子转移自由基聚合（ATRP）得到聚准轮烷嵌段共聚物（PPRs）.分析结果表明，该类共聚物以γ-CD与偶氮苯和折叠三缩四乙二醇链自组装形成的适配双链包结结构的形式存在，而在与由1引发NIPAAm进行ATRP聚合所制备的PNIPAAm-EG4-AZO-EG4-PNIPAAm进行自组装包结时，γ-CD则均匀分布在整条共聚物链上生成非适配单链包结聚准轮烷嵌段共聚物（aPPRs）.与引发剂1和aPPRs相比，PPRs中代表反式偶氮苯基团的紫外吸收峰发生明显红移，但紫外光照射产生的顺式异构化几乎不导致γ-CD滑脱下链，说明γ-CD与偶氮苯和折叠三缩四乙二醇包结形成的适配双链包结结构不仅稳定性高，而且还能可逆地转化为γ-CD与双三缩四乙二醇链包结形式的适配双链包结结构.  
        关键词：偶氮苯;嵌段共聚物;γ-CD;双链适配包结;聚准轮烷   
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        发布时间：2021-01-26
      • 陈祥辉,黄汉雄
        2017(8): 1331-1338. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.17003
        摘要：通过挤出制备了可生物降解聚丁二酸丁二醇酯（PBS）和3种聚乳酸（PLA）含量（7 wt%、15 wt%和20 wt%）的PBS/PLA共混物样品，采用超临界二氧化碳作为物理发泡剂对样品进行间歇发泡，研究发泡样品的泡孔结构，并分析其形成机理.在120℃发泡温度（Tf）下，借助PLA对PBS熔体黏弹性尤其是熔体强度的改善，获得了分布较均匀、形状较规则、直径较小（平均值约10 μm）的微孔；共混物发泡样品的直径分布明显变窄，且符合高斯分布，这归因于细小的PLA相较均匀地分布于PBS基体中.进一步地，研究Tf对PBS和PLA含量为15 wt%的PBS/PLA共混物发泡样品泡孔结构的影响.结果表明，加入15 wt%的PLA使PBS的Tf下限从115℃降低至110℃，并显著改善了较高Tf（120和125℃）下制备的发泡样品内泡孔结构的均匀性.  
        关键词：PBS/PLA共混物;熔体共混;超临界二氧化碳发泡;泡孔结构;流变性能;熔体强度   
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        发布时间：2021-01-26
      • 杨乐,魏江涛,罗筑,郑强,梁晓坤
        2017(8): 1339-1349. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.16342
        摘要：在引发剂过氧化二异丙苯、二官能度单体新戊二醇二丙烯酸酯和自由基活性调控剂二甲基二硫代氨基甲酸锌的存在下，使高密度聚乙烯进行熔融支化反应.研究表明，转矩曲线上的反应峰顶对应最佳反应时间，由此获得了凝胶量低的长链支化高密度聚乙烯.熔融支化反应使聚乙烯的分子量分布变宽，其支化程度随单体含量的增加而增大，呈现出更加明显的剪切变稀行为；长链支化结构的引入使改性聚乙烯的结晶度降低，长支链的成核作用使起始结晶温度增加，球晶尺寸明显减小.改性聚乙烯的支化程度和大分子拓扑结构的变化对耐环境应力开裂性能的影响显著，当单体含量超过0.6 phr时，长链支化分子形态从类似不对称星形转变为梳形，使得高密度聚乙烯的耐环境应力开裂时间产生突变，达1000 h以上，同时强度、模量和冲击韧性均得到明显提高.  
        关键词：高密度聚乙烯;长支链;结晶;耐环境应力开裂;力学性能   
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        发布时间：2021-01-26
      • 曹哲,介素云,李伯耿
        2017(8): 1350-1357. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.16346
        摘要：以间氯过氧苯甲酸（mCPBA）为氧化剂对降解法制备的端羟基聚丁二烯（DHTPB）中的部分双键进行环氧化改性，通过控制mCPBA和双键的比例制得具有不同环氧率的环氧化端羟基聚丁二烯（EHTPB），经1H-NMR分析测试表明EHTPB的环氧率分别为5%、10%和15%，与设计值基本一致.进一步以EHTPB为多元醇、4，4'-二苯基甲烷二异氰酸酯（MDI）为异氰酸酯、1，4-丁二醇为扩链剂制备了环氧丁羟型聚氨酯弹性体（EPU），并对其性能进行了测试，研究结果表明：丁羟胶的环氧化改性对聚氨酯弹性体的力学性有着一定的提升作用，其杨氏模量和拉伸强度随环氧率的上升而提高，而断裂伸长率则随环氧率的上升有所下降；环氧丁羟型聚氨酯弹性具有优异的弹性恢复能力；环氧化改性后，聚氨酯弹性体的热稳定性有一定程度的提高；聚氨酯弹性体的玻璃化转变温度随环氧率的上升而升高.  
        关键词：聚氨酯弹性体;丁羟胶;环氧化;力学性能;热性能   
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        发布时间：2021-01-26
      • 陈仕梅,来方,李霈,龚维,付海,尹晓刚,班大明
        2017(8): 1358-1365. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.16350
        摘要：以9，10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物（DOPO）、五硫化二磷（P2S5）为原料合成9，10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-硫化物（DOPS），并将DOPS与聚磷酸铵（APP）组成复合阻燃剂，用于环氧树脂（EP）的阻燃改性.通过氧指数（LOI）、垂直燃烧（UL-94）、热失重（TGA）、锥形量热（CONE）和扫描电镜（SEM）等方法对改性后的环氧树脂的阻燃性能和阻燃机理进行了测试和分析.实验结果表明，DOPS/APP阻燃体系对EP具有很好的阻燃性能，且复配阻燃剂的阻燃效果比单一的阻燃剂阻燃效果好；其中，当阻燃剂的总添加量达到30%时即WDOPS=10%、WAPP=20%时，阻燃EP复合材料的LOI值可达到29.2%，垂直燃烧等级达到UL-94 V-0级，残炭量可达49.3%.  
        关键词：DOPS;合成;阻燃性能   
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        发布时间：2021-01-26
      • 王世恒,张雯,佐佐木一雄,郭朝霞,于建
        2017(8): 1366-1373. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.16364
        摘要：采用异山梨醇型聚碳酸酯（DB），与掺混型ABS熔融共混制备了具有不同聚丁二烯（PB）含量和丙烯腈（AN）含量的DB/掺混型ABS合金，并在考察掺混型ABS特征对合金结构与性能的影响的基础上，分别使用同种掺混型ABS以及各种商品化ABS树脂，比较了DB/ABS合金和双酚A型聚碳酸酯/ABS合金的性能及其变化规律.结果表明，对DB/掺混型ABS（70/30）合金而言，PB含量变化对于合金拉伸性能的影响明显大于AN含量变化所带来的影响，在PB含量为6.3 wt%条件下，各不同AN含量的合金体系均有最好的性能表现.PB含量和AN含量变化对合金分散相形态的影响与力学拉伸性能变化特征一致.DB/ABS合金体系均具有良好的热稳定性与热力学相容性，受AN含量和PB含量变化的影响较小，合金玻璃化转变温度与DB非常接近.以双酚A型聚碳酸酯为基础的聚碳酸酯（PC）/ABS合金及以异山梨醇型聚碳酸酯为基础的DB/ABS合金，在拉伸性能变化上均表现出完全相同的规律，且无论是采用掺混型ABS还是采用商品化ABS的体系，PC/ABS与DB/ABS合金在拉伸性能所反映出的规律也是基本一致的.  
        关键词：异山梨醇型聚碳酸酯;ABS树脂;PB含量;AN含量;结构与性能   
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        发布时间：2021-01-26
      • 徐文文,熊英,郭少云
        2017(8): 1374-1381. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.16345
        摘要：以硬质聚氯乙烯（PVC）为研究对象，通过色差实验、FTIR、UV等方法探究了PVC在湿热、辐射低的琼海和暖温、干旱且辐射高的若羌地区自然老化的变色行为与分子结构变化.结果表明，太阳辐射是影响PVC自然老化过程中变色行为和分子结构变化的主要环境因素，PVC在干旱、辐射高的若羌地区比在湿热、辐射低的琼海地区更易变黄和变红，而在两地变暗的程度相近；这是因为随着自然老化时间的延长，PVC逐渐发生脱除氯化氢反应和氧化反应，在干旱且辐射高的若羌，更易发生脱除氯化氢反应，而在湿热且辐射低的琼海，脱除氯化氢反应和氧化反应的速度相近，在若羌老化的PVC样品生成了更多的共轭长度（n）≥ 8的C=C长共轭序列所致.  
        关键词：硬质PVC;自然老化;太阳辐射;变色行为;C=C长共轭序列   
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        发布时间：2021-01-26
      • 马小林,范毓润
        2017(8): 1382-1388. DOI: 10.11777/j.issn1000-3304.2017.16360
        摘要：用流变震荡模式研究了10 wt%浓度的弹道明胶在冷却和等温下的老化行为.对明胶从sol-gel点冷却到某个目标温度的过程，通过不同冷却速率的实验，建了一个弹性模量与温度的线性关系.不同温度下明胶的等温老化实验表明，弹性模量-时间曲线具有相似的形状.依据Normand提出的二级反应动力学模型，引入一个表征明胶老化行为的速率常数，构建了一个预测弹道明胶在老化初级阶段的弹性模量演化的模型.该模型中模量-温度关系在初始和无穷大时是直线，其他模量-温度线是近似直线，并交于sol-gel点.老化速率常数和过冷度之间符合Flory-Weaver方程.对弹性模量和老化时间进行归一化处理，可将不同温度下的老化曲线叠加成一条主曲线.  
        关键词：弹道明胶;冷却模型;等温老化模型;二级反应动力学;老化速率常数   
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        发布时间：2021-01-26
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